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黒リンナノシートを用いた花のような3次元MOFのMnドーピングによる階層的な花弁成長を利用したヒトストレス誘導性ホスホタンパク質1の電気化学的アプタセンサの開発
Mn-Doping-induced hierarchical petal growth of a flower-like 3D MOF assembled with black phosphorous nanosheets as an electrochemical aptasensor of human stress-induced phosphoprotein 1.
PMID: 32614006 DOI: 10.1039/d0nr02342f.
抄録
ここでは、ソルボサーマル合成を用いて、3次元階層的な花のような超構造を持つMnドープNi基金属有機フレームワーク(Mn-MOF)を作製したことを報告する。このMn-MOFを2次元黒リンナノシート(BPNS)と組み合わせて、2次元/3次元BPNS/Mn-MOFナノコンポジットを作製し、その界面にメチレンブルー(MB)標識DNAアプタマーを直接結合させた。このアプタマー/BPNSs/Mn-MOF/GCEプラットフォームを用いて、ストレス誘導性ホスホタンパク質1(STIP1)の捕捉と効率的な検出を行った。実験の結果、Mnドーピングにより花のような3次元MOFの花びらの階層的な成長とBPNSとの結合が誘導されることを確認した。また、電気化学曲線を測定することにより、様々な成分によるGCE表面修飾を調べた。生成物のモルフォロジー,微細構造及びスペクトルを特徴づけた。電気化学的測定に用いられる最適な条件を評価した。アプタマー/BPNSs/Mn-MOF/GCEは、成分の相乗効果、階層的な花のような3次元Mn-MOFの多孔質超構造、特異的なアプタマー・ターゲット認識など、複数の魅力的なメリットを持つスマートなアプタセンサーを探索した。これらのメリットにより、このアプタセンサは、STIP1に対するシグナル応答が干渉を超えて選択的かつ高感度であることがわかった。このアプタセンサは、STIP1を2×10-1×10 ng mLの広い範囲で効率的に検出することができ、検出限界は1 pg mLと低く抑えられています。このアプタセンサは、実用的なサンプルでのSTIP1の定量に成功し、高い信頼性と実用性を示した。
Herein, we report the preparation of Mn-doped Ni-based metal-organic frameworks (Mn-MOF) with 3D hierarchical flower-like superstructures through solvothermal synthesis. The Mn-MOF was assembled with 2D black phosphorous nanosheets (BPNSs) to achieve novel 2D/3D BPNSs/Mn-MOF nanocomposites, followed by the direct coupling of methylene blue (MB)-labeled DNA aptamer on the interface of the nanocomposites-modified glassy carbon electrode (GCE). The aptamer/BPNSs/Mn-MOF/GCE platform was utilized for the capture and efficient detection of stress-induced phosphoprotein 1 (STIP1). Experimental results confirmed that Mn-doping-induced the hierarchical petal growth of the flower-like 3D MOF and its assembly with BPNSs. GCE surface modifications with various components were studied by measuring electrochemical curves. The morphologies, microstructures and spectra of products were characterized. The optimal conditions used for electrochemical measurements were assessed. A smart aptasensor was explored by the aptamer/BPNSs/Mn-MOF/GCE that had multiple attractive merits, including synergistic effects of components, porous superstructures of hierarchical flower-like 3D Mn-MOF and specific aptamer-target recognition. The merits endowed this aptasensor with selective and sensitive signal responses to STIP1 over interferences. This aptasensor enabled the efficient detection of STIP1 in a broad range of 2 × 10-1 × 10 ng mL, accompanied by a low limit of detection of 1 pg mL. This aptasensor realized the successful determination of STIP1 in practical samples, exhibiting high reliability and practicability.