無洗浄DNA検出のための表面プラズモン場誘導フォトレドックス触媒と媒介電子移動

Surface-Plasmonic-Field-Induced Photoredox Catalysis and Mediated Electron Transfer for Washing-Free DNA Detection.

• Jihyeon Kim
• Jongkyoon Park
• Seonhwa Park
• Jeongwook Seo
• Jeongwook Kwon
• Hyunsoo Lee
• Seungchul Kim
• Haesik Yang

抄録

距離依存性のある電磁放射と電子移動は、それぞれ無洗浄蛍光と電気化学バイオアッセイで一般的に用いられてきた。ここでは、この2つの距離依存的な現象を組み合わせて、高感度な無洗浄DNA検出を実現している。距離依存的な表面プラズモン場は、表面結合型触媒ラベルの迅速なフォトレドックス触媒反応を誘導し、距離依存的な電子移動は、表面結合型ラベルから電極への迅速な電子移動を可能にする。最適なシステムは、化学的に可逆的なアクセプター(Ru(NH 3 ) 6 3+ )、化学的に可逆的なフォトレドックス触媒(エオシンY)、化学的に不可逆的なドナー(トリエタノールアミン)から構成されている。O2による副反応はフォトレドックス触媒の効率を大きく低下させない。また、電極とラベルの間の距離を長くすることで、電極とラベルの間のエネルギー移動の消光量を下げることができます。無洗浄でDNA検出が可能であり、バッファー中では0.3nM、血清中では0.4nMの検出限界が得られます。

Distance-dependent electromagnetic radiation and electron transfer have been commonly employed in washing-free fluorescence and electrochemical bioassays, respectively. Here, we combine the two distance-dependent phenomena to obtain sensitive washing-free DNA detection. Distance-dependent surface plasmonic field induces rapid photoredox catalysis of surface-bound catalytic labels, and distance-dependent mediated electron transfer allows for rapid electron transfer from the surface-bound labels to the electrode. An optimal system consists of a chemically reversible acceptor (Ru(NH 3 ) 6 3+ ), a chemically reversible photoredox catalyst (eosin Y), and a chemically irreversible donor (triethanolamine). The side reactions by O 2 do not significantly decrease the efficiency of photoredox catalysis. The energy transfer quenching between the electrode and label can be lowered by increasing the distance between them. Washing-free DNA detection permits a detection limit of ~0.3 nM in buffer and ~0.4 nM in serum without a washing step.

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