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ナノスケールのゼロ価の鉄/銅活性化過硫酸塩を用いた模擬排水からの六価クロムとテトラサイクリン塩酸塩の同時除去
Simultaneous removal of chromium(VI) and tetracycline hydrochloride from simulated wastewater by nanoscale zero-valent iron/copper-activated persulfate.
PMID: 32677009 DOI: 10.1007/s11356-020-10120-8.
抄録
本論文では、ナノスケールのゼロ価鉄(nZVI)に金属銅(Cu)を担持してナノスケールのバイメタル複合体(nZVI-Cu)を形成し、これを用いて過硫酸塩(PS)を活性化して模擬排水中の化合物汚染物質であるCr(VI)と塩酸テトラサイクリン(TCH)を同時に除去した。nZVI、nZVI活性化PS(nZVI/PS)、nZVI-Cu、及びnZVI-Cu/PS系において、バイメタル複合体のCr(VI)及びTCH除去に対する効果を比較した。その結果、nZVIとCuがナノバイメタルシステムを形成し、ガルバニックセルを形成することができ、その結果、nZVIのガルバニック腐食と電子の移動が促進されることが示された。単一の汚染物質については、nZVIに3wt%及び1wt%のCuを担持した場合、Cr(VI)及びTCHの除去効率が最も高くなる。また、nZVIとCuを3wt%担持した場合の除去効率は7:1であり、酸性条件下で60分後のCr(VI)とTCHの複合汚染物質の除去効率は〜100%であり、nZVI-Cu/PS系ではCr(VI)の還元とTCHの酸化が完全に行われたことを示している。本研究では、nZVI-Cu/PS系におけるCr(VI)とTCHの同時除去のメカニズムを提案した。Crの除去はnZVI-Cuバイメタルの吸着還元効果によるものである。TCHの分解は、主にFe活性化PSで生成した酸化的フリーラジカルの作用によるものである。フリーラジカル捕獲実験の結果、SO-4-がTCHの分解過程で大きな役割を果たしていることが明らかになった。
In this paper, metallic copper (Cu) was supported on nanoscale zero-valent iron (nZVI) to form a nanoscale bimetallic composite (nZVI-Cu), which was used to activate persulfate (PS) to simultaneously remove the compound contaminants Cr(VI) and tetracycline hydrochloride (TCH) in simulated wastewater. nZVI, nZVI-Cu, and nZVI-Cu-activated PS (nZVI-Cu/PS) were characterized by SEM, TEM, XRD, and XPS. The effects of the bimetallic composite on Cr(VI) and TCH removal were compared in the nZVI, nZVI-activated PS (nZVI/PS), nZVI-Cu, and nZVI-Cu/PS systems. The results showed that nZVI and Cu can form a nanobimetallic system, which can create galvanic cells; thus, the galvanic corrosion of nZVI and the transfer of electrons are accelerated. For a single contaminant, the removal efficiency of Cr(VI) and TCH is the highest when nZVI is loaded with 3 wt% and 1 wt% Cu, respectively. The ratio of nZVI-Cu with 3 wt% Cu to PS is 7:1, and the removal efficiency of Cr(VI) and TCH compound contaminants is ~ 100% after 60 min under acidic conditions, which indicates that the Cr(VI) reduction and TCH oxidation were complete in the nZVI-Cu/PS system. The mechanisms of simultaneous removal of Cr(VI) and TCH in the nZVI-Cu/PS system are proposed. The removal of Cr is because of the adsorption-reduction effects of the nZVI-Cu bimetallic material. The degradation of TCH is mainly due to the action of oxidative free radicals generated by Fe-activated PS. The free radical capture experiments showed that SO- 4· plays a major role in the process of TCH degradation.