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ハイドロキシアパタイトと化石骨アパタイトのCa L2,3-edge XANESおよびSr K-edge EXAFSによる研究
Ca L2,3-edge XANES and Sr K-edge EXAFS study of hydroxyapatite and fossil bone apatite.
PMID: 27379398 DOI: 10.1007/s00114-016-1383-y.
抄録
埋葬された骨,歯,牙などの硬組織は、土壌,地下水,微生物などの化学的環境との相互作用により、有機物や無機物に様々な変化を与えます。本研究では、CTM4XASコードを用いてハイドロキシアパタイトのCa L 2,3-edge X線吸収端近傍構造(XANES)スペクトルのシミュレーションを行った結果、単位セル内のCa(1)サイトとCa(2)サイトの対称性が異なることで、特定のスペクトル特性が得られることを明らかにした。さらに、Ca L 2,3-edge XANES分光法を用いて、保存状態の良い化石アパタイト,新鮮な骨,地質学的アパタイトの基準サンプルと比較して、重度の細菌による変質と壊滅的な鉱物溶解による化石骨アパタイトの結晶化度の変化を評価した。また、化石化に伴う化学変化をCa L 2,3-edge XANESと走査型電子顕微鏡(SEM)を用いて調べ、光学顕微鏡画像を用いた組織学的評価との関連を明らかにした。最後に、Sr/Ca比の増加に伴うSrの結合環境の変化とCa(1)またはCa(2)サイトでの置換に対するSrの選択性をSr K吸収端拡大X線吸収微細構造(EXAFS)分光法で評価した。
Upon burial, the organic and inorganic components of hard tissues such as bone, teeth, and tusks are subjected to various alterations as a result of interactions with the chemical milieu of soil, groundwater, and presence of microorganisms. In this study, simulation of the Ca L 2,3-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectrum of hydroxyapatite, using the CTM4XAS code, reveals that the different symmetry of the two nonequivalent Ca(1) and Ca(2) sites in the unit cell gives rise to specific spectral features. Moreover, Ca L 2,3-edge XANES spectroscopy is applied in order to assess variations in fossil bone apatite crystallinity due to heavy bacterial alteration and catastrophic mineral dissolution, compared to well-preserved fossil apatite, fresh bone, and geologic apatite reference samples. Fossilization-induced chemical alterations are investigated by means of Ca L 2,3-edge XANES and scanning electron microscopy (SEM) and are related to histological evaluation using optical microscopy images. Finally, the variations in the bonding environment of Sr and its preference for substitution in the Ca(1) or Ca(2) sites upon increasing the Sr/Ca ratio is assessed by Sr K-edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy.