硫酸塩の沈殿を回避したSのLSC検出のための低硫酸塩水サンプルの調製

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J Environ Radioact.2020 Mar;213:106153. S0265-931X(19)30901-4. doi: 10.1016/j.jenvrad.2019.106153.Epub 2020-01-01.

硫酸塩の沈殿を回避したSのLSC検出のための低硫酸塩水サンプルの調製

Low-sulphate water sample preparation for LSC detection of S avoiding sulphate precipitation.

M Schubert
J Kopitz
K Knöller

PMID: 31983454 DOI: 10.1016/j.jenvrad.2019.106153.

抄録

地下水の滞留時間に関する情報は、適切な地下水の取水率や帯水層の脆弱性を評価するために不可欠であり、一般的に持続可能な地下水管理を行うために必要不可欠である。また、天然に存在する放射性核種は、関連する調査に適した手法である。長寿命の放射性核種が長期的なプロセスの調査に適用可能であることはよく知られているが、1年未満の滞留時間については文献ではほとんど取り上げられていない。これは、十分に短い半減期を示す放射性核種の数が少ないためである。1年未満の滞留時間を調べるための有望な方法として、放射性硫黄があります。硫黄は大気中で継続的に生成され、雨とともに地下水に移行します。地下水が地下に入るとすぐにSの濃度は低下し、半減期は87.4日となります。このため、地下水の滞留時間を調べるのに適しています。しかし、天然水のS活性が低いため、液体シンチレーションカウンティング（LSC）でSを検出するためには硫酸塩を事前に濃縮する必要がある。これは通常、陰イオン交換樹脂(Amberlite IRA400, Cl-form)を用いて大規模な水試料から硫酸塩を抽出し、NaClで樹脂から溶出し、BaSOとして沈殿させることで行われる。本研究では、このような手間のかかる沈殿工程を省くことで、標準的な試料前処理手順を最適化することを目的とした。私たちは、(i)交換樹脂Amberlite IRA67（OH-form）を用いた硫酸塩抽出、(ii)水酸化アンモニウムによる溶出、(iii)溶出液の蒸発、(iv)得られた乾燥沈殿物を2mlのHOに溶解することを提案します。標準的なアプローチとは対照的に、私達の方法は水混和性シンチレーションカクテルHionic-Fluor®を適用することを可能にする低イオン強度の最終的なサンプル溶液をもたらします。Hionic-Fluorは低イオン強度の水溶液のみに対応しているため、S/SO比が高い水、つまり総硫酸塩のサンプル負荷が低い水（雨水など）にも適用できます。

Information about groundwater residence times is essential for evaluating appropriate groundwater abstraction rates and aquifer vulnerabilities and hence for sustainable groundwater management in general. Naturally occurring radionuclides are suitable tools for related investigations. While the applicability of several long-lived radionuclides for the investigation of long-term processes has been demonstrated frequently, residence times of less than one year are only scarcely discussed in the literature. That is due to the rather small number of applicable radionuclides that show adequately short half-lives. A promising approach for investigating sub-yearly residence times applies radioactive sulphur. S is continuously produced in the upper atmosphere from where it is transferred with the rain to the groundwater. As soon as the water enters the subsurface its S activity concentration decreases with an 87.4 day half-life. This makes S suitable for investigating sub-yearly groundwater residence times. However, the low S activities in natural waters require sulphate pre-concentration for S detection by means of liquid scintillation counting (LSC). That is usually done by sulphate extraction from large water samples with an anion-exchange resin (Amberlite IRA400, Cl-form), elution from the resin with NaCl, and precipitation as BaSO. Our study aimed at optimizing the standard sample preparation procedure by avoiding the laborious precipitation step. We suggest (i) sulphate extraction using the exchange resin Amberlite IRA67 (OH-form), (ii) elution with ammonium hydroxide, (iii) evaporation of the eluate and (iv) dissolving the resulting dry precipitate in 2 ml HO. In contrast to the standard approach our method results in a final sample solution of low ionic strength, which allows applying the water miscible scintillation cocktail Hionic-Fluor®. Since Hionic-Fluor accepts only aqueous solutions of low ionic strength the approach is applicable for waters with high S/SO ratios, i.e., low total sulphate sample loads (e.g. rainwater).