フッ素ドープしたカゲロウカーボン電極触媒。高過剰電位での CO 還元反応における CO 選択性の構造強化に関する洞察

Fluorine Doped Cagelike Carbon Electrocatalyst: An Insight into the Structure-Enhanced CO Selectivity for CO Reduction at High Overpotential.

抄録

電極触媒CO還元反応(CORR)のボトルネックは、水素の競合発生による高過電位での効率の低さにある。このため、高電流密度と高FE（Faradaic Efficiency）を両立する触媒を開発することが課題となっている。そこで、我々は、フッ素をドープしたカゲラ状多孔質炭素（F-CPC）の構造特性を意図的に調整し、合成した。最適化されたF-CPCは、適度なメソポアと豊富なミクロポアを持つ大きな表面積と、高い導電性を有している。F-CPC を CORR の触媒として使用した場合、-1.0 V RHE、37.5 mA-cm の電流密度で CO に対して 88.3% の FE を示すことができた。実験結果と有限要素法によるシミュレーションから、F-CPCの高電位での優れたCORR性能は、そのカゲラ状形態に由来する構造強化型電極触媒プロセスに起因することが明らかにされた。

The critical bottleneck of electrocatalytic CO reduction reaction (CORR) lies in its low efficiency at high overpotential caused by competitive hydrogen evolution. It is challenging to develop an efficient catalyst achieving both high current density and high Faradaic efficiency (FE) for CORR. Herein, we synthesized fluorine-doped cagelike porous carbon (F-CPC) by purposely tailoring its structural properties. The optimized F-CPC possesses large surface area with moderate mesopore and abundant micropores as well as high electrical conductivity. When used as catalyst for CORR, F-CPC exhibits FE of 88.3% for CO at -1.0 V RHE with a current density of 37.5 mA·cm . Experimental results and finite element simulations demonstrate that the excellent CORR performance of F-CPC at high overpotential should be attributed to its structure-enhanced electrocatalytic process stemming from its cagelike morphology.