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担持されたPtナノ・単原子触媒を用いたトルエン触媒の除去機構の解明
Probing toluene catalytic removal mechanism over supported Pt nano- and single-atom-catalyst.
PMID: 32092645 DOI: 10.1016/j.jhazmat.2020.122258.
抄録
市販のTiO担持0.20wt%Pt触媒を溶融塩法で得て、Ptナノ粒子と単原子Ptサイトの両方を観察した。トルエン酸化に対して高い触媒性能を示し、TおよびTはそれぞれ173℃、183℃である。トルエン酸化時には、ベンゼン,p-キシレン,o-キシレン,ベンズアルデヒド,フタル酸,無水マレイン酸,無水イタコン酸,アセトン,酢酸などの反応中間体が検出された。これを基に、トルエンの燃焼反応経路を明らかにした。ベンズアルデヒドは最も安定な表面中間体であり、その酸化はトルエン酸化反応全体の速度制限となる。2〜10.0vol% HOは、触媒を被毒しない一方で、反応物と表面サイトを競合させて反応をわずかに阻害する。2.5～10.0 vol%のCOは表面炭酸塩形成により触媒をわずかに被毒するが，50 ppmのSOは亜硫酸塩/硫酸塩形成により触媒を著しく被毒する．
Commercial TiO supported 0.20 wt% Pt catalyst is obtained via the molten salt method, and both Pt nanoparticles and single atom Pt sites are observed. It exhibits high catalytic performance for toluene oxidation, with T and T being 173 and 183 °C, respectively. Reaction intermediates including benzene, p-xylene, o-xylene, benzaldehyde, phthalic acid, maleic anhydride, itaconic anhydride, acetone, and acetic acid, are detected during toluene oxidation. On this basis, likely toluene combustion reaction pathway is provided. Benzaldehyde is the most stable surface intermediate, and its oxidation can be rate-limiting for the entire toluene oxidation reaction. 2-10.0 vol% HO slightly inhibits the reaction by competing surface sites with the reactant, while it does not poison the catalyst. 2.5-10.0 vol% CO slightly poisons the catalyst by surface carbonate formation, whereas 50 ppm SO severely poisons the catalyst by sulfite/sulfate formation.
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