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乾燥地域における地下水のラジウム汚染に影響を与える地球化学的・水文地質学的要因を明らかにした
Geochemical and hydrogeological factors influencing high levels of radium contamination in groundwater in arid regions.
PMID: 32135358 DOI: 10.1016/j.envres.2020.109303.
抄録
乾燥地域における最も困難な環境問題の一つは、放射性核種による地下水汚染であり、一般的に、放射性核種の発生源,移動性,空間的分布はよくわかっていない。本研究の主な目的は、地下水の水理化学を調査し、ラジウムの発生と移動性を支配する要因を明らかにすることである。本研究では、サウジアラビアのヘイル地域にある浅い不確定帯水層と深い不確定帯水層であるSaq砂岩帯水層から地下水サンプルを採取した。採取した地下水は、主要元素,微量元素及びラジウム同位体(Ra,Ra)の分析を行った。本研究では、水理化学的関係,水相,空間分布,因子分析を統合し、系を支配するプロセスを明らかにした。水質相は、地中アルカリ性及びアルカリ性元素を特徴とする4つの水タイプを示した。また、ほとんどの試料に硫酸塩と塩化物が含まれていた。地下水に影響を与える水理化学的プロセスには、特定の鉱物の溶解,現代水と化石水の混合,逆イオン交換などが含まれていた。硝酸塩の濃度は、未確認領域では高濃度であり、閉じ込められた領域では低濃度であった。地下水には高いラジウム濃度が記録されており、調査した試料のRa及びRa活性濃度は、それぞれ世界保健機関(WHO)のガイドラインを11%及び98%上回っていた。Raの空間分布は、酸化性条件下の浅部で高い活性濃度を示した。酸化還元電位が低下し、温度が上昇するとラジウムイオンの移動性や脱離が促進され、閉じ込められた領域では高いRa汚染が確認された。非限定領域では、地下水中の鉄の酸化や帯水層の細孔空間への鉄の沈殿やバライトとの共沈により、ラジウムの吸着が促進される可能性がある。Ra/Ra比は、ラジウム地下水の濃縮度を、酸化還元電位値に依存するもの、一次源泉分布に依存するもの、Raに対するRaの濃縮度に依存するものの3つの大きなクラスターに分類した。因子分析により、地下水の水理化学に影響を与える5つの主要な因子を同定した。第1因子は、珪酸塩鉱物が溶解してウランの移動度が増加する過程を説明するもので、第2因子は、珪酸塩鉱物が溶解してウランの移動度が増加する過程を説明するものである。第2因子は、地下水の塩分濃度の上昇につながるプロセスである。第3の因子は、トリウム鉱物がRaの発生源であることを明らかにした。第四の要因は、収着過程やバライトとの共沈によるラジウムの減少である。第5の要因は、帯水層中のThとUを含む鉱物の不均一な分布に起因するものである。
One of the most challenging environmental issues in arid regions is radionuclide groundwater contamination; typically, radionuclide sources, mobility, and spatial distributions are not well understood. The main objectives of this study are to investigate the groundwater hydrochemistry and identify the factors governing the radium occurrences and mobility. Groundwater samples were collected from shallow unconfined zone and deep confined Saq sandstone aquifer in the Hail area, Saudi Arabia. They were analyzed for major, minor, and trace elements as well as radium isotopes (Ra and Ra). The hydrochemical relationships, water facies, spatial distribution, and the factor analysis were integrated to elucidate the governing processes in the system. The hydrochemical facies exhibited four water types characterized by earth alkaline and alkaline elements. Most samples contained sulfates and chlorides. The hydrochemical processes affecting groundwater included the dissolution of certain minerals, mixing between modern and fossil water types, and reverse ion exchange. There are high concentrations of nitrate in the unconfined zone, with low concentrations in areas under confining conditions. High radium concentrations were recorded in the groundwater, and the Ra and Ra activity concentrations of the examined samples were 11% and 98% above the World Health Organization (WHO) guidelines, respectively. The spatial distribution of Ra showed high activity concentration in the shallow zone under prevailing oxidizing conditions. High Ra contamination was identified in the confined zone where the redox potential appears to decrease and the temperature increases result in higher mobility or desorption of the radium ions. In the unconfined zone, the oxidation of Fe in the groundwater and precipitation of Fe in the aquifer pore spaces and co-precipitation with barite can accelerate radium adsorption. The Ra/Ra ratio classified the radium groundwater enrichment into three main clusters, namely, those depending on the redox potential values, the primary source distribution, and enrichment in Ra relative to Ra. Five major factors influencing groundwater hydrochemistry were identified using factor analysis. The first factor explained the processes resulting in the dissolution of the silicate minerals and thereby increased the uranium mobility. The second factor encompassed processes leading to a rise in the groundwater salinity. The third factor identified thorium minerals as the source of the Ra. The fourth factor was ascribed to the decrease in radium through sorption processes or co-precipitation with barite. The fifth factor referred to by the uneven distribution of Th and U containing minerals in the aquifer.
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