As(V)とU(VI)混合物の反応性に及ぼす重炭酸塩,カルシウム,pHの影響

Effect of Bicarbonate, Calcium, and pH on the Reactivity of As(V) and U(VI) Mixtures.

• Jorge Gonzalez-Estrella
• Isabel Meza
• Annie Jane Burns
• Abdul-Mehdi S Ali
• Juan S Lezama-Pacheco
• Peter Lichtner
• Nabil Shaikh
• Scott Fendorf
• José M Cerrato

抄録

自然または人為的なプロセスは、水源におけるウラン（U）とヒ素（As）の濃度を最大汚染レベル以上に増加させる可能性がある。重炭酸塩とカルシウム(Ca)はUの化学種分化に大きな影響を与え、UとAsの反応性に影響を与える可能性がある。そこで、我々は、酸性及び中性のpH条件について、重炭酸塩及びCaと水性UとAsの混合物の反応性を調査した。1mMのUとAsの混合物、10mMのCa、重炭酸塩無添加(pCO = 3.5)で行った実験では、U水溶液はpH3と7で0.25mM以下に減少した。AsはpH3で最も減少した(∼0.125 mM)。0.005 mMのAsとUで開始した実験は、同様の傾向を示した。X線分光法(XASとEDX)と回折から、U-As-CaとU-Caを含む固体は、ウラノスピナイト[Ca(UO)(AsO)-10HO]とベクレルライト[Ca(UO)O(OH)-8(HO)]に類似していることが示された。これらの知見から、混合溶液中に形成されたU-As-Ca含有固体はpH3で安定であることが示唆されたが、10mMの重炭酸塩とCaを含む反応器ではpH7でのU-As-CaとU-Ca含有固体の溶解が観察され、水性ウラニル-カルシウム-炭酸水素塩錯体の動態反応が示唆された。本研究は、UとAsの動員に関する新たな知見を提供し、リスク評価や浄化戦略に役立てることを目的としている。

Natural or anthropogenic processes can increase the concentration of uranium (U) and arsenic (As) above the maximum contaminant levels in water sources. Bicarbonate and calcium (Ca) can have major impacts on U speciation and can affect the reactivity between U and As. We therefore investigated the reactivity of aqueous U and As mixtures with bicarbonate and Ca for acidic and neutral pH conditions. In experiments performed with 1 mM U and As mixtures, 10 mM Ca, and without added bicarbonate (pCO = 3.5), aqueous U decreased to <0.25 mM at pH 3 and 7. Aqueous As decreased the most at pH 3 (∼0.125 mM). Experiments initiated with 0.005 mM As and U showed similar trends. X-ray spectroscopy (i.e., XAS and EDX) and diffraction indicated that U-As-Ca- and U-Ca-bearing solids resemble uranospinite [Ca(UO)(AsO)·10HO] and becquerelite [Ca(UO)O(OH)·8(HO)]. These findings suggest that U-As-Ca-bearing solids formed in mixed solutions are stable at pH 3. However, the dissolution of U-As-Ca and U-Ca-bearing solids at pH 7 was observed in reactors containing 10 mM bicarbonate and Ca, suggesting a kinetic reaction of aqueous uranyl-calcium-carbonate complexation. Our study provides new insights regarding U and As mobilization for risk assessment and remediation strategies.