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セミパラチンスク核実験場で放出された放射性粒子
Radioactive particles released from different sources in the Semipalatinsk Test Site.
PMID: 32217195 DOI: 10.1016/j.jenvrad.2020.106160.
抄録
カザフスタンのセミパラチンスク実験場（STS）では、ソビエト連邦の核兵器実験計画の一環として、1949年から1989年までに合計456回の核実験が実施されました。Cs, Sr, Am, Puなどの放射性核種が放射性粒子と関連しているかどうかを確認するために、STS内の汚染された場所（実験場,掘削現場,降下物プルームセクション,バックグラウンドグローバルフォールアウトエリア,デゲレン山）で土壌サンプルを採取しました。放射性核種のサイズ分布、土壌中の放射性粒子の分布、及び粒子に関連した放射性核種の異なる薬剤による溶出性の程度を特定するために、一連の技術が適用されている。さらに、デジタルオートラジオグラフィー,環境走査型電子顕微鏡法(ESEM)及び放射光顕微鏡X線法を用いて、選択した粒子の非破壊的特性を調べた。全ての場所で放射性粒子が確認され、震源地では大きなガラス固化粒子が確認され、粒子の大きさは震源地からの距離に応じてプルームに沿って減少した。特定された放射性粒子は、組成、大きさ及び溶出性にばらつきがあった。一般的に、Cs, Am, Puは土壌中の固相と強く関連している（90-99%）が、Srはより大きな変動性を示した。交換可能な形で存在するSrの割合は震源地付近では低いが、粒度分布が小さくなるにつれて抽出性はプルームに沿って増加した。これらの結果は、少なくとも4種類の異なる放射性粒子がSTSに存在することを示唆している。1) 光沢のある釉薬をかけた比較的大きな球状の粒子で、内部に多孔質構造を持つ溶融表面と超ウラン元素を濃縮した表面層を持つもので、爆発の震源地で確認されたもの、2) 核兵器の破片に由来すると考えられるガラス化した不規則な粒子で、土壌成分との相互作用を伴うもので、爆発の震源地で確認されたもの、3) 視覚的に構造が変化していない粒子で、土壌成分に関連した核分裂性物質の微小介在物を含むもので、爆発の震源地で確認されたもの、4) 非晶質の粒子で、非晶質の粒子で、爆発の震源地で確認されたもの。4) デゲレン山の起爆トンネル入口付近の土壌中で確認された地下起爆に関連する非晶質構造を持つ粒子。これらは、放射性核種の収着・固定化による二次的なメカニズムで形成されたものと考えられる。このように、本研究では、粒子の特性を特定の発生源や放出条件と関連付けるとともに、粒子に関連した放射性核種の生態系への移行と関連付けるために、STSが重要な観測地点であると考えられることを示している。
A total of 456 nuclear tests were performed from 1949 to 1989 at the Semipalatinsk Test Site (STS) in Kazakhstan, as part of the nuclear weapon test program of the USSR. To identify if radionuclides such as Cs, Sr, Am, Pu were associated with radioactive particles, soil samples were collected at selected contaminated sites (i.e. Experimental field, Excavation sites, Fallout plume sections, Background global fallout area, and Degelen Mountain) within the STS. A series of techniques have been applied to identify the size distributions of radionuclides, the prevalence of radioactive particles in soils, and the degree of leachability of particle associated radionuclides by different agents. In addition, selected particles were characterized non-destructively using digital autoradiography, environmental scanning electron microscopy (ESEM) and synchrotron radiation microscopic X-ray techniques. Radioactive particles were identified at all sites; large vitrified particles were identified at epicenters, and the size of particles decreased along the plume with distance from the epicenters. The radioactive particles identified varied in composition, size and leachability. In general, Cs, Am, Pu were strongly associated with solid phases (90-99%) in soils, while Sr exhibited much greater variability. The fraction of Sr present in exchangeable forms was low close to epicenters, while the extractability increased along the plume as the particle size distribution decreased. The results suggest that at least four different types of radioactive particles are present at STS: 1) Relatively large spherical particles with a shiny glazed, melted surface with internal porous structure, and surface layers enriched in transuranic elements, identified at epicenters of detonations, 2) Vitrified irregular particles probably originating from debris of nuclear device with interactions from soil components, also identified at epicenters of detonations, 3) Particles with visually unchanged structure, containing micro-inclusions of fissile materials associated with soil components, also identified at epicenters; 4) Particles with amorphous structures associated with underground detonations, identified in soil in the vicinity of the entrance of the detonation tunnels at the Degelen Mountain. These were probably formed by secondary mechanisms due to sorption and fixation of radionuclides. Thus, the present work shows that the STS should be considered an important observatory site to link particle characteristics to specific sources and to release conditions as well as to ecosystem transfer of particle associated radionuclides.
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