Dounreay核再処理施設からの放射性粒子の特性評価

Characterization of radioactive particles from the Dounreay nuclear reprocessing facility.

• Ian Byrnes
• Ole Christian Lind
• Elisabeth Lindbo Hansen
• Koen Janssens
• Brit Salbu

抄録

英国原子力庁のドゥンリー施設での核燃料再処理から発生した放射性粒子は、1950年代後半から1970年代にかけて不注意で環境に放出され、その後、敷地内や地元の海岸で発見されている。これまでの粒子の遭遇に関連したリスクの評価は、粒子の組成と種分化に関連した保守的な仮定に基づいて行われてきた。ドゥンレイ粒子からの環境影響評価に関連する不確実性を減らすためには、さらなる特性評価が必要である。本研究で利用可能な粒子の結果は、燃料設計、放出シナリオ、及びその後の環境影響の違いを反映して、ドゥンレイ高速炉(DFR)粒子と材料試験炉(MTR)粒子の間にばらつきがあることを示した。DFR粒子の分析では、粒子が小さく(100-300μm)、空間的に相関のあるUとNbを含んでいることが示された。DFR燃料の一部であるモリブデンは、1%以下の原子濃度で同定された。SRベースのマイクロメートルスケールX線吸収端近傍構造分光法(μ-XANES)に基づいて、UはU(IV)として存在している可能性があり、Nb/Uの原子比が〜2であることから、化学量論的な考慮はUNbOの存在に見合ったものであると考えられる。MTR粒子はより大きく(740-2000μm)、UとAlが不均一に分布していた。ネオジム(Nd)は1-2%程度の原子濃度で確認され、これは燃料設計の一部であることを示唆している。μ-XANES分析で示されたMTR粒子中のU(IV)の存在は、空気中のUAl燃料粒子の腐食に起因すると予想されるように、粒子表面の酸化に関連している可能性がある。DFR(3.2±0.8)及びMTR(2.6±0.4)粒子の高いU/U原子比は、高濃縮ウランの存在を反映していた。DFR粒子はMTR粒子(43.2-641kBq Cs/粒子)よりも低いCs活性レベル(2.00-9.58kBq/粒子)であった。線量寄与核種Sr/Yの活性はCsに比例し（Sr/Cs活性比≒0.8）、粒子の活性は粒子径にほぼ比例していた。直接ベータ測定,ガンマスペクトル測定,VARSKIN6モデルに基づいて、最も活性の高いMTR粒子の接触線量率は約74mGy/hと計算され、これまでに発表された推定値と一致した。

Radioactive particles originating from nuclear fuel reprocessing at the United Kingdom Atomic Energy Authority's Dounreay Facility were inadvertently released to the environment in the late 1950s to 1970s and have subsequently been found on site grounds and local beaches. Previous assessments of risk associated with encountering a particle have been based on conservative assumptions related to particle composition and speciation. To reduce uncertainties associated with environmental impact assessments from Dounreay particles, further characterization is relevant. Results of particles available for this study showed variation between Dounreay Fast Reactor (DFR) and Materials Test Reactor (MTR) particles, reflecting differences in fuel design, release scenarios, and subsequent environmental influence. Analyses of DFR particles showed they are small (100-300 μm) and contain spatially correlated U and Nb. Molybdenum, part of the DFR fuel, was identified at atomic concentrations below 1%. Based on SR-based micrometer-scale X-ray Absorption Near Edge Structure spectroscopy (μ-XANES), U may be present as U(IV), and, based on a measured Nb/U atom ratio of ~2, stoichiometric considerations are commensurable with the presence of UNbO. The MTR particles were larger (740-2000 μm) and contained U and Al inhomogeneously distributed. Neodymium (Nd) was identified in atomic concentrations of around 1-2%, suggesting it was part of the fuel design. The presence of U(IV) in MTR particles, as indicated by μ-XANES analysis, may be related to oxidation of particle surfaces, as could be expected due to corrosion of UAl fuel particles in air. High U/U atom ratios in individual DFR (3.2 ± 0.8) and MTR (2.6 ± 0.4) particles reflected the presence of highly enriched uranium. The DFR particles featured lower Cs activity levels (2.00-9.58 kBq/particle) than the MTR (43.2-641 kBq Cs/particle) particles. The activities of the dose contributing radionuclides Sr/Y were proportional to Cs (Sr/Cs activity ratio ≈ 0.8) and particle activities were roughly proportional to the size. Based on direct beta measurements, gamma spectrometry, and the VARSKIN6 model, contact dose rates were calculated to be approximately 74 mGy/h for the highest activity MTR particle, in agreement with previously published estimates.

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