このように、HOを添加した酸性ゼオライトを用いたNOの低温触媒酸化におけるブレンステッド酸の役割を明らかにした

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Chemosphere.2020 Jul;251:126561. S0045-6535(20)30754-2. doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.126561.Epub 2020-03-19.

このように、HOを添加した酸性ゼオライトを用いたNOの低温触媒酸化におけるブレンステッド酸の役割を明らかにした

The roles of Brønsted acidity in low-temperature catalytic oxidation of NO over acidic zeolites with HO.

Rongji Cui
Suxia Ma
Bingchuan Yang
Shicheng Li
Jing Li
Ting Pei
Jie Wang
Shujun Sun
Chenfeng Mi

PMID: 32443240 DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.126561.

抄録

本研究では、石炭火力発電所の平均排気温度である140℃において、Na及びH交換したY及びZSM-5ゼオライトを用いてHOによる低温NO酸化反応を調べた。その結果、HゼオライトではNO酸化速度が速く、触媒活性はBrønsted酸サイト量に比例することがわかった。HZSM-5及びHYゼオライトは、それぞれ65%及び95%のNO除去効率を示したが、HYの触媒安定性はHZM-5よりも低く、反応中の部分的なディールミネーションの影響を受けていた。In-situ DRIFTS解析の結果、フレームワークサイトに配位したNO種が触媒的NO酸化に直接的な役割を果たしていることが明らかになった。さらに、HOがBrønsted酸サイト上で触媒的にNOを酸化する反応経路の可能性を提案し、そのメカニズムを明らかにした。その結果、反応温度,HO濃度,HO流量,SO濃度がNO酸化に及ぼす影響をH-ゼオライト上で検討した。その結果、NO除去効率はHO濃度の増加とともに上昇するが、SO濃度の増加とともに低下することがわかった。また、HOの流量及び反応温度の増加に伴い、NO除去効率は上昇し、その後低下することがわかった。

In this study, low-temperature catalytic NO oxidation with HO over Na- and H-exchanged Y and ZSM-5 zeolites was investigated at 140 °C which is the average exhaust temperature of coal-fired power plant. Fast catalytic NO oxidation rates were observed over H-zeolites, and catalytic activity was proportional to the amount of Brønsted acid sites. HZSM-5 and HY zeolites show 65% and 95% NO removal efficiency, respectively, but the catalytic stability of HY was lower than HZM-5 due to partial dealumination during the reaction. In-situ DRIFTS analysis showed that NO species coordinated at framework sites played a direct role in the catalytic NO oxidation. Moreover, the possible reaction pathway was proposed to elucidate the mechanism of NO oxidation with HO catalyzed over Brønsted acid sites. The effect of reaction temperature, HO concentration, HO flow and SO concentration on NO oxidation were investigated over H-zeolites. The experimental results indicated that the NO removal efficiency was increased with the increase of HO concentration, but decreased with the increase of SO concentration. The NO removal efficiency first increased and then decreased with the increase of HO flow and reaction temperature.