寡栄養の北パタゴニア湖における多環芳香族炭化水素の発生源と拡散性の空気-水交換

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Sci. Total Environ..2020 May;738:139838. S0048-9697(20)33358-1. doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.139838.Epub 2020-05-30.

寡栄養の北パタゴニア湖における多環芳香族炭化水素の発生源と拡散性の空気-水交換

Sources and diffusive air-water exchange of polycyclic aromatic hydrocarbons in an oligotrophic North-Patagonian lake.

Felipe Tucca
Thais Luarte
Jorge Nimptsch
Stefan Woelfl
Karla Pozo
Gemma Casas
Jordi Dachs
Ricardo Barra
Gustavo Chiang
Cristóbal Galbán-Malagón

PMID: 32531599 DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.139838.

抄録

多環芳香族炭化水素（PAH）は環境問題が懸念される半揮発性有機化合物である。本研究では、チリの貧栄養湖である北パタゴニア湖における人為的なPAHの局所的な発生源とその大気-水交換フラックスの影響を調査することを目的としている。モニタリングは、パンギプリ湖において、秋から冬の季節（2017年3月から8月）の6ヶ月間、大容量エアサンプラーと水試料用ポンプシステムを用いて実施した。気相（平均∑PAHs=11.6ngm）と溶存水相（平均∑PAHs=961.8pgL）から15種類のPAHsを検出・定量した。メチルフェナントレンとピレンが、調査した相のPAHの濃度を支配していた。PAHの発生源を決定するために、軽分子量/重分子量(∑LMW/∑HMW)とフェナントレン/アントラセン(Phe/Ant)のPAH比を使用した。PAH比の結果から、パイロジェン源であることが明らかになった。本研究では、これらの化合物について、空気-水拡散性交換フラックスと空燃比を推定した。その結果、疎水性が低く(log K<4)かつ軽量なPAH(MW≤170gmol)では揮発が、疎水性が高く(log K 4-7)かつ高分子量のPAH(MW≥178gmol)では沈着が見られた。また、疎水性の高い高分子量PAHの沈着傾向は、疎水性の高い高分子量PAHの沈着傾向を示した(MWࣙ178gmol)。このことから、この乏栄養湖は、主にパイロジェンに由来する疎水性・中高分子量のPAH類を蓄積し、シンクとして機能していることが示唆された。本研究は、チリ南部の乏栄養湖におけるPAHの発生源と挙動を理解する初めての試みであり、PAHの発生に関する情報が乏しいチリ南部の湖沼において、PAHの発生源と挙動を理解することを目的としている。

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are semivolatile organic compounds of environmental concern. This study aims to investigate the influence of local sources of anthropogenic PAHs and their air-water exchange fluxes in an oligotrophic North-Patagonian lake in Chile. The monitoring was carried out in Panguipulli Lake during a six-month period during the autumn and winter seasons (March to August 2017) using a high-volume air sampler and a pump system for water samples. We detected and quantified fifteen PAHs in the gas phase (mean ∑PAHs = 11.6 ng m) and dissolved water phase (mean ∑PAHs = 961.8 pg L). Methylphenanthrenes and pyrene dominated the concentrations of PAHs in the studied phases. To determine sources of PAHs we used the PAH ratios of Light Molecular Weight/Heavy Molecular Weight (∑LMW/∑HMW) and Phenanthrene/Anthracene (Phe/Ant). The PAH ratio results revealed a pyrogenic source. We estimated the air-water diffusive exchange fluxes and fugacity ratios for the studied compounds. In general, air-water diffusive exchanges of PAHs showed a net volatilization for the less hydrophobic (log K < 4) and lighter PAHs (MW ≤ 170 g mol), and a net deposition trend for the more hydrophobic (log K 4-7) and higher molecular weight PAHs (MW ≥ 178 g mol). We found a significant correlation between log water/air fugacity ratios and log K of PAHs. Therefore, it is suggested that this oligotrophic lake acts as a sink by accumulating hydrophobic and mid-high molecular weight PAHs derived mainly from pyrogenic sources. This study is the first attempt to understand the sources and behavior of PAHs in oligotrophic lakes in the Southern Chile where information is scarce regarding the occurrence of PAHs.