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二硫化モリブデンと金ナノ粒子を電子的に結合させ、過酸化水素と癌細胞の比色免疫測定のためのペルオキシダーゼ活性を向上させます
Electronic coupling between molybdenum disulfide and gold nanoparticles to enhance the peroxidase activity for the colorimetric immunoassays of hydrogen peroxide and cancer cells.
PMID: 32535419 DOI: 10.1016/j.jcis.2020.06.001.
抄録
ペルオキシダーゼナノ酵素は、基質に対して特異的な親和性を示すことから、過酸化水素（HO）の比色免疫測定を実現するための応用可能性を示しており、癌細胞をイメージングするためのプローブとしてさらに使用することができます。硫化モリブデン（MoS）ナノ材料の本質的なペルオキシダーゼ活性を高めるために、平均直径約2.1nmの金（Au）ナノ粒子をアスコルビン酸還元によりMoS/炭素表面（以下、MoS/C-Au）上に修飾した。MoS/C-Auは、HO存在下で3,3',5,5'-テトラメチルベンジジン(TMB)を酸化して青色酸化生成物を生成することができ、この生成物はペルオキシダーゼに類似した活性を示し、既存のほとんどのMoS系ナノ酵素よりも優れています。さらに、MoS/C-AuはHOに対して1×10～2×10 mol/L（R=0.99）の範囲で高い検出能力を示し、酢酸・酢酸ナトリウム緩衝液での検出下限は1.82μmol/Lでした。定常状態の速度論的研究により、触媒機構はピンポン機構と一致していることが示された。MoS/C-Auは可視領域の652nmに強い吸収ピークを持つことから、透過性と保持性が向上し、がん細胞の画像化に利用できることがわかった。我々の知見は、複数の成分間の相乗的な電子的カップリングがペルオキシダーゼ活性を高めることができることを示しており、これにより、HOおよび癌細胞の比色免疫測定を行うための効果的かつ簡便で信頼性の高い方法の開発を容易にすることができる。
Peroxidase nanoenzymes exhibit a specific affinity toward substrates, thereby demonstrating application potential for realizing the colorimetric immunoassays of hydrogen peroxide (HO), which can be further used as a probe for imaging cancer cells. To enhance the intrinsic peroxidase activity of molybdenum sulfide (MoS) nanomaterials, gold (Au) nanoparticles with an average diameter of approximately 2.1 nm were modified on a MoS/carbon surface (denoted as MoS/C-Au) via ascorbic acid reduction. MoS/C-Au can oxidize 3,3',5,5'-tetramethylbenzidine (TMB) to generate a blue oxidation product in the presence of HO; this product exhibits peroxidase-like activities, superior to those of most existing MoS-based nanoenzymes. Furthermore, MoS/C-Au exhibits a high detection capability for HO in the range of 1 × 10 to 2 × 10 mol/L (R = 0.99), and the lowest detection limit is 1.82 µmol/L in a sodium acetate and acetic acid buffer solution. Steady state kinetics studies indicate that the catalytic mechanism is consistent with the ping-pong mechanism. Given its strong absorption peak at 652 nm in the visible region, MoS/C-Au can be used to image cancer cells due to the enhanced permeability and retention effect. Our findings demonstrate that the synergistic electronic coupling between multiple components can enhance the peroxidase activity, which can facilitate the development of an effective, facile, and reliable method to perform colorimetric immunoassays of HO and cancer cells.
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