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タンニン酸型有機複合吸着剤とオゾンの併用により、河川水中の各種放射性核種の同時除去が可能となった
Combined use of tannic acid-type organic composite adsorbents and ozone for simultaneous removal of various kinds of radionuclides in river water.
PMID: 32574820 DOI: 10.1016/j.watres.2020.116032.
抄録
タンニン酸型有機複合吸着剤（ＰＡ３１６ＴＡＳ、ＡＲ-０１ＴＡＳ、ＰＹＲＴＡＳ、ＷＡ１０ＴＡＳ、ＷＡ２０ＴＡＳ、ＷＡ３０ＴＡＳ）に、加水分解・スルホン化タンニン酸（ＴＡＳ）と多孔質シリカビーズ（ＡＲ-０１）に埋め込まれた多孔質型強塩基性陰イオン交換樹脂（ＰＡ３１６）、ベンズイミダゾール型陰イオン交換樹脂（ＡＲ-０１）を組み合わせたもの。河川水中の各種放射性核種の同時除去を目的としたピリジン型陰イオン交換樹脂(PYR),アクリル型弱塩基性陰イオン交換樹脂(WA10),スチレン型弱塩基性陰イオン交換樹脂(WA20,WA30)の合成に成功した。これらの複合吸着材への12種類の模擬放射性核種(Mn, Co, Sr, Y, Ru, Rh, Sb, Te, Cs, Ba, Eu, I(I, IO))の吸着挙動を、実際の河川水中で室温で調べた。その結果、PA316TAS吸着材はすべての金属イオンに対して高い分配係数(K)を示した。TAS構造はMn, Co, Sr, Y, Cs, Ba, Eu, IOに対してより選択的な吸着能力を示した。一方、Y, Ru, Rh, Sb, Te, Eu, I(I, IO)はPA316構造とTAS構造の両方に吸着した。これらのメカニズムの妥当性を評価するために、278Kから333Kの温度範囲の河川水中で、Mn, Co, Sr等とPA316TAS吸着材のそれぞれの化学吸着挙動を調べた。その結果、Mn, Co, Sr, Cs, Ba系については1種類の吸着機構が、Y, Ru, Rh, Sb, Te, Eu, I(I, IO)系については2種類の吸着機構が観測された。一方、Mn,Co,Y,Ru,Rh,Te,Euの沈殿物は、河川水のオゾン化によって形成されたものであり、すなわち、オゾンはMn,Co,Y,Ru,Rh,Te,Euイオンを不溶性の沈殿物に変換することができることがわかった。そのため、オゾンで処理した河川水では、Sr, Cs, Ba系は1本の直線、Sb, I(I, IO)系は2種類の直線が得られた。Cs, Sr, I(I, IO)系の最大吸着容量を算出するためにクロマトグラフィー実験を行った。得られたCs、Sr及びIとIOとの混合系の最大吸着容量は、1.7×10（Cs）、1.8×10（Cs/O）、7.8×10（Sr）、5.6×10（Sr/O）、5.4×10（I及びIO）、3.1×10（I及びIO/O）mol/g-PA316TASであった。この複合吸着材のIとIOの最大吸着容量は、これまでの報告と比較して、これまでにない高い値を示し、その容量は桁違いに大きくなることがわかった。この現象は、電子-ドナー-アクセプター（EDA）複合体、あるいは擬似EDA複合体の形成を示唆している。以上の結果から、タンニン酸型有機複合吸着剤とオゾンを併用することで、広いpH,温度範囲において、河川水中の様々な種類の放射性核種を同時に効果的に除去することが可能であると結論づけた。
Tannic acid-type organic composite adsorbents (PA316TAS, AR-01TAS, PYRTAS, WA10TAS, WA20TAS, and WA30TAS), combined with hydrolyzed and sulfonated tannic acid (TAS) and porous-type strongly basic anion-exchange resin (PA316), benzimidazole-type anion-exchange resin embedded in high-porous silica beads (AR-01), pyridine-type anion-exchange resin (PYR), acrylic-type weakly basic anion-exchange resin (WA10), or styrene-type weakly basic anion-exchange resins (WA20 and WA30) for simultaneous removal of various kinds of radionuclides in river water were successfully synthesized. The adsorption behavior of twelve kinds of simulated radionuclides (Mn, Co, Sr, Y, Ru, Rh, Sb, Te, Cs, Ba, Eu, and I (I and IO)) on these composite adsorbents has been studied in real river water at room temperature. PA316TAS adsorbents showed much higher distribution coefficients (K) for all metal ions. TAS structure has more selective adsorption ability for Mn, Co, Sr, Y, Cs, Ba, Eu, and IO. On the other hand, Y, Ru, Rh, Sb, Te, Eu, I (I and IO) were adsorbed on both PA316 and TAS structures. To evaluate the validity of these mechanistic expectations, the respective chemical adsorption behaviors of Mn, Co, Sr, etc. and PA316TAS adsorbent were examined in river water ranging in temperature from 278 to 333 K. As was expected, one adsorption mechanism for Mn, Co, Sr, Cs, and Ba systems and two types of adsorption mechanisms for Y, Ru, Rh, Sb, Te, Eu, I (I and IO) systems were observed. On the other hand, the precipitation of Mn, Co, Y, Ru, Rh, Te, and Eu was formed by ozonation for river water, that is, ozone can transform Mn, Co, Y, Ru, Rh, Te, and Eu ions into the insoluble precipitates. Hence, one straight line for Sr, Cs, Ba systems and two types of straight lines for Sb, I (I and IO) systems were obtained in river water treated with ozone. The chromatography experiments of Cs, Sr, I (I and IO) were carried out to calculate their maximum adsorption capacities. The obtained maximum adsorption capacities of Cs, Sr, and I mixed with IO were 1.7 × 10 (Cs), 1.8 × 10 (Cs/O), 7.8 × 10 (Sr), 5.6 × 10 (Sr/O), 5.4 × 10 (I and IO), 3.1 × 10 (I and IO/O) mol/g - PA316TAS. It was discovered that the maximum adsorption capacities of I and IO for the composite adsorbent is unprecedented high and the capacity become much greater than an order of magnitude, compared with those of previous reports. This phenomenon suggests the formation of electron-donor-acceptor (EDA) complexes or pseudo EDA complex. Based on these results, it was concluded that the combined use of tannic acid-type organic composite adsorbents and ozone made it possible to remove simultaneously and effectively various kinds of radionuclides in river water in the wide pH and temperature ranges.
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