pH制御された取り外し可能なDNA回路と球状核酸のリセット可能な自己組織化におけるそのアプリケーション

pH-Controlled Detachable DNA Circuitry and Its Application in Resettable Self-Assembly of Spherical Nucleic Acids.

• Yijun Guo
• Dongbao Yao
• Bin Zheng
• Xianbao Sun
• Xiang Zhou
• Bing Wei
• Shiyan Xiao
• Miao He
• Chengxu Li
• Haojun Liang

抄録

ダイナミックなDNAナノテクノロジーの基礎となっているトーホールド媒介鎖置換反応は、ダイナミックな分子システムのプログラミングにおいて、その驚異的な力を証明してきました。DNA基質中のトーホールドのプログラムされた活性化は、デジタルでダイナミックな挙動を持つ高度なDNAデバイスを構築する上で極めて重要である。ここで私たちは、従来の「線形基板」のトーホールドと枝移動領域の間に、pH制御された分子間三重構造を埋め込むことで、着脱可能なDNA回路を開発しました。ｐＨを変化させることで、反応速度や着脱回路の「オン／オフ」状態を制御することができます。同様に、次に、３つのｐＨ応答性ＤＮＡモジュールからなる２入力回路が構築された。最も重要なことは、分子間三重構造DNA回路の高い離脱性を利用して、球状核酸の再セット可能な自己集合体システムを構築したことです。本研究では、このようにして、一定温度で繰り返し動作させても無駄なDNA生成物を発生させないダイナミックなDNAデバイスを実証しました。さらに、この戦略は、球状核酸の自己組織化系から廃棄された球状核酸をリサイクルする例を示した。この戦略は、複雑な分子システムや再プログラム可能なナノ粒子集合体構造の動的制御のための簡単なアプローチを提供する。

Toehold-mediated strand displacement reaction, the fundamental basis in dynamic DNA nanotechnology, has proven its extraordinary power in programming dynamic molecular systems. Programmed activation of the toehold in a DNA substrate is crucial for building sophisticated DNA devices with digital and dynamic behaviors. Here we developed a detachable DNA circuit by embedding a pH-controlled intermolecular triplex between the toehold and branch migration domain of the traditional "linear substrate". The reaction rate and the "on/off" state of the detachable circuit can be regulated by varying the pHs. Similarly, a two-input circuit composed of three pH-responsive DNA modules was then constructed. Most importantly, a resettable self-assembly system of spherical nucleic acids was built by utilizing the high detachability of the intermolecular triplex structure-based DNA circuit. This work demonstrated a dynamic DNA device that can be repeatedly operated at constant temperature without generating additional waste DNA products. Moreover, this strategy showed an example of recycling waste spherical nucleic acids from a self-assembly system of spherical nucleic acids. Our strategy will provide a facile approach for dynamic regulation of complex molecular systems and reprogrammable nanoparticle assembly structures.