刺激応答性半貫通型高分子ネットワークハイドロゲルの設計根拠-定量的アプローチ-

Design Rationale for Stimuli-Responsive, Semi-interpenetrating Polymer Network Hydrogels-A Quantitative Approach.

• Nupur Gupta
• Yen Nan Liang
• Jacob Song Kiat Lim
• Xiao Hu

抄録

刺激応答性半貫通型ポリマーネットワーク（semi-IPN）ハイドロゲルは、分子設計により特性を調整できるポリマーの重要なクラスを形成しています。これらのハイドロゲルは、薬物送達、センサー、アクチュエータ、浸透圧剤などの多様な用途に向けて広く研究されている。しかし、半IPNハイドロゲルからの線状ポリマーの拡散／溶出に影響を与える重要な設計原理については、詳細な研究が行われていない。ここでは、熱応答性ポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)ネットワーク(PNIPAM)と直鎖状ポリ(アクリル酸ナトリウム)ネットワーク(PSA)をベースとした一連のモデルセミIPNハイドロゲルを調製することにより、直鎖状ポリマーの鎖保持と膨潤/脱膨潤速度に関する体系的かつ定量的な研究を初めて報告する。その結果、PSAの保持は、PSAの分子量や濃度だけでなく、重合温度にも大きく影響されることが明らかになった。驚くべきことに、PNIPAMネットワークの架橋密度がPSA保持に及ぼす影響は明らかではなかったが、架橋密度が高いほど、膨潤速度定数と脱膨潤活性化エネルギーの観点から、より速い膨潤と脱膨潤が観察された。これらの知見は、このような半IPNハイドロゲルの構造的・物理化学的特性に影響を与える要因についての新たな知見を提供するものであり、材料設計の一般的な指針となることが期待される。

Stimuli-responsive semi-interpenetrating polymer network (semi-IPN) hydrogels form an important class of polymers for their tunable properties via molecular design. They are widely investigated for a diverse range of applications including drug delivery, sensors, actuators, and osmotic agents. However, in-depth studies on some of the critical design principles affecting diffusion/leaching of linear polymer from semi-IPN hydrogels are lacking. Herein, for the first time, by preparing a series of model semi-IPN hydrogels based on thermally responsive poly (N-isopropyl acrylamide) (PNIPAM) network and linear poly(sodium acrylate) (PSA), a systematic and quantitative study concerning linear polymer chain retention and swelling/deswelling kinetics is reported. The study shows that PSA retention is significantly affected not only by PSA molecular weight and concentration, but also by polymerization temperature, which could be linked to homogeneity and internal morphology of the hydrogel. Surprisingly, there is no obvious influence of crosslinking density of PNIPAM network toward PSA retention, while faster swelling and deswelling at higher crosslinking density are observed in terms of swelling rate constant and deswelling activation energy. These findings offer new insights on the factors affecting structural and physicochemical properties of such semi-IPN hydrogels, which should in turn serve as a general guideline for materials design.

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