化学戦時の化学兵器剤のシミュラントを効率的に分解するための連続流の複合膜触媒

Continuous Flow Composite Membrane Catalysts for Efficient Decomposition of Chemical Warfare Agent Simulants.

• Jin Young Seo
• Kie Yong Cho
• Jung-Hyun Lee
• Min Wook Lee
• Kyung-Youl Baek

抄録

化学戦力剤（ＣＷＡ）を連続的かつ安全に分解することは、冷戦後の兵士や市民を守り、備蓄をなくすための重要な要件となっています。Zr系金属有機フレームワーク（Zr-MOF）は、CWA、特に致命的な神経剤の分解に最も有効な触媒として知られていますが、粉末状であるため加工性が低く、実際の軍事用途への展開には限界があります。そこで、Zr-MOF（UiO-66触媒）とナイロン6ナノファイバー（多孔質担体）の複合膜触媒（CMC）を、エレクトロスプレーとエレクトロスピニングの簡単な組み合わせで開発し、ナイロン6ナノファイバー表面にUiO-66を選択的に固定化した。このようなCMCの戦略的な利点により、当初の微粒子UiO-66では達成できなかった-エチルモルホリン(-EM)存在下での神経剤の同種物質であるメチルパラオキソン(MPO)の分解触媒活性を低下させることなく、5倍以上のリサイクル性を含む超触媒耐久性が得られました。CMCの優れた物理的・化学的安定性により、UiO-66を56wt%含むCMC(CMC56)は、21.6mL hの流量で連続フローシステムで1時間以内に198gのMPOを分解した。

Continuous and safe decomposition of chemical warfare agents (CWAs) is a critical requirement to protect both soldiers and citizens and to eliminate the stockpiles after the cold war. The Zr-based metal-organic framework (Zr-MOF) has been known as the most effective catalyst for decomposing CWAs, especially the most fatal nerve agents, however, its low processability due to the powder form limits its expansion to actual military applications. To this end, the composite membrane catalysts (CMCs) comprising the Zr-MOF (UiO-66 catalyst) and nylon 6 nanofiber (porous supporter) are developed by the simple integration of electrospray and electrospinning, resulting in selective immobilization of UiO-66 on the surface of the nylon 6 nanofibers. These strategical benefits of CMCs gave super catalytic durability including recyclability over five times without decreasing the catalytic activity for the decomposition of methyl paraoxon (MPO), a simulant of the nerve agent, in the presence of -ethylmorpholine (-EM), which was not achieved in the original particulate UiO-66. Because of the excellent physical and chemical stabilities of CMCs, the CMC with 56 wt % of UiO-66 (CMC56) decomposed 198 g of MPO within an hour in the continuous flow system with a flow rate of 21.6 mL h. This study highlights the important strategies in designing the feasible membrane-type catalysts with superior catalytic activity and robust durability for decomposing CWAs in the continuous flow system.