無機Si汚染化合物の生成と性質

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Environ. Pollut..2020 Jun;265(Pt B):115032. S0269-7491(20)33946-4. doi: 10.1016/j.envpol.2020.115032.Epub 2020-06-19.

無機Si汚染化合物の生成と性質

Formation and properties of inorganic Si-contaminant compounds.

Mathias Stein
Anna Georgiadis
Dietrich Gudat
Thilo Rennert

PMID: 32599331 DOI: 10.1016/j.envpol.2020.115032.

抄録

鉛(Pb),銅(Cu),カドミウム(Cd)などの無機汚染物質による土壌汚染は大きな環境問題となっています。そこで、ケイ素(Si)は環境中の汚染物質の移動度を低下させる可能性があることから、Pb, Cd, Cuとケイ酸の重合過程における相互作用の程度とそのメカニズムを調べました。Si源としてテトラエチルオルトシリケートを用い、Pb(NO), Cd(NO), Cu(NO)を別々に添加した。3つの塩と重合性Si源の等モル溶液を用いて、金属に対するSiの選択性を試験した。動的光散乱法を用いて、粒子成長の時間依存性を調べた。粒子の可視化には透過型電子顕微鏡を用いた。フーリエ変換赤外（FTIR）およびSi核磁気共鳴（NMR）分光法を用いて固相を特徴付けた。重合シリカは初期濃度(10mmolL)で2.1‰Cd, 2‰Cu, 1.4‰Pbまで相対的に結合していた。FTIRスペクトルは、高分子ネットワークへの金属の取り込みを示した。Si-NMR緩和実験の結果、CuはSi長手方向の緩和時間を加速する効果を示した。急激に緩和する成分の割合は、表面からの距離の増加とともに減少するように見える。これは、Cu中心がSiマトリックスの表面近くに優勢な位置にあることを示唆している。このように、シリカの重合は、環境中での金属の移動度の低下に寄与している可能性がある。

Soil contamination with inorganic contaminants such as lead (Pb), copper (Cu) and cadmium (Cd) is a major environmental issue. Silicon (Si) may reduce the mobility of the contaminants in the environment so that we studied the extent and the mechanisms of the interactions between Pb, Cd and Cu and silicic acid during its polymerization. We used tetraethyl orthosilicate as Si source and separately Pb(NO), Cd(NO) or Cu(NO). Selectivity of Si towards the metals was tested in an equimolar solution of all three salts and the polymerizing Si source. Time-dependency of particle growth was examined using dynamic light scattering. Transmission electron microscopy was used for visualizing the particles. We characterized the solid phases by Fourier transform infrared (FTIR) and Si nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. Polymerized silica bound relative to the initial concentrations (10 mmol L) up to 2.1‰ Cd, 2‰ Cu and 1.4‰ Pb. The FTIR spectra indicated an incorporation of the metals in the polymeric network. Si-NMR relaxation experiments showed an accelerating effect of Cu on the Si longitudinal relaxation time. It appears that the proportion of the rapidly relaxing components decreases with increasing distance to the surface. This points to a predominant location of Cu centers close to the surface of the Si matrix. Thus, polymerizing silica may contribute to reduced metal mobility in the environment.