揚子江デルタ地帯における冬期ヘイズ時の硝酸塩の発生源と生成機構を明らかにした

Insights into source origins and formation mechanisms of nitrate during winter haze episodes in the Yangtze River Delta.

• Juanyong Shen
• Qianbiao Zhao
• Zhen Cheng
• Peng Wang
• Qi Ying
• Jie Liu
• Yusen Duan
• Qingyan Fu

抄録

近年、中国では二酸化硫黄(SO)の排出量が大幅に減少しており、硝酸塩は二次無機エアロゾル(SNA、硫酸塩、硝酸塩、アンモニウムイオンの合計)の最も重要な成分となっている。揚子江デルタ（YRD）では、ヘイズ発生時に硝酸塩がSNAの56％、PM全体の34％を占めていた。本研究では、2015年と2016年の冬期の厳しい汚染下での硝酸塩の発生源と形成を包括的に理解するために、修正された地域マルチスケール大気質（CMAQ）モデルを用いた。3つのヘイズエピソード（HEP1、HEP2、HEP3）と1つのクリーンエピソード（CEP）を選択し、YRDの6つの環境モニタリングサイトにおける硝酸塩への排出セクターと地域貢献を調査した。排出源の配分結果は、産業部門（35％）、輸送部門（32％）、電力部門（28％）がヘイズエピソード中の重要な硝酸塩の排出源であることを示した。YRDの高い硝酸塩濃度の原因は地域輸送（60-98％）であった。ヘイズ発生時には、日中に高いオゾン生成率(PO)とヒドロキシルラジカル(OH)除去率(9ppb/h)が観測され、YRDの大気酸化能力が重要であることを示した。また、窒素酸化比(NOR)解析により、昼間の光化学が硝酸塩生成に重要な役割を果たしていること、夜間の高硝酸塩は不均質化学が促進していることが明らかになった。排出シナリオ分析の結果、YRDでNO,NH,VOCを20%削減した場合、上海市の平均硝酸塩濃度はヘイズ時に18%減少し、山東省,山西省,河南省,河北省の平均硝酸塩濃度は20%減少した。地域規模（1都市とその周辺地域）での排出削減は、YRDの硝酸塩濃度を低減するための効率的な戦略である。

Nitrate became the most significant component of secondary inorganic aerosols (SNA, the sum of sulfate, nitrate and ammonium ions) as the emissions of sulfur dioxide (SO) have been greatly reduced in China in recent years. In the Yangtze River Delta (YRD), nitrate could contribute 56% of SNA and 34% of total PM during haze episodes. In this study, a modified Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model was used to provide a comprehensive understanding of nitrate source and formation under severe pollution during winter 2015 and 2016. Three haze episodes (HEP1, HEP2 and HEP3) and one clean episode (CEP) were selected to investigate the emission sector and regional contributions to nitrate at six environmental monitoring sites in the YRD. Source apportionment results showed that industry (35%), transportation (32%) and power (28%) sectors were the important sources of nitrate during haze episodes. Regional transport (60-98%) was responsible for the high nitrate concentrations in the YRD. During haze episodes, the high ozone production (PO) rate (up to 700 ppb/h) and hydroxyl radicals (OH) removal rate (up to 9 ppb/h) were observed in the daytime indicating the important atmospheric oxidation capacity in the YRD. Also, the nitrogen oxidation ratio (NOR) analysis elucidated that daytime photochemistry played an important role in nitrate formation and the heterogeneous chemistry enhanced the high nitrate at night. Results from emission scenario analysis demonstrated that averaged nitrate concentration in Shanghai decreased by 18% during haze episodes under emission reductions of 20% NO, NH and VOC in the YRD, and Shandong, Shanxi, Henan and Hebei provinces. Emission reduction on the regional scale (one city and its surrounding areas) is an efficient strategy to reduce nitrate concentration in the YRD.

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