時間依存密度汎関数に基づく密結合法を用いた構造進化のシミュレーション

Simulation of Structural Evolution Using Time-Dependent Density-Functional Based Tight-Binding Method.

• Seung Mi Lee
• Thomas A Niehaus

抄録

モデルケースを超えた実システムの複雑な問題に適用するための、より高速で効率的な量子力学シミュレーション手法が長年求められてきました。密度汎関数法は、半導体、表面、ナノ構造の原子・電子物性を説明することに成功しています。また、DFTBで実装されている時間依存型の形式論は、計算コストの面でも高い効率性を示しています。本研究では、時間依存DFTB(TD-DFTB)法を用いて、レーザーパルスによって誘起される低分子の構造・電子進化を実証しました。その結果、炭素鎖やフラーレンの構造解離に対して、レーザーの臨界フルエンスを同定し、構造安定性に関係することを明らかにした。TD-DFTB法により計算されたいくつかの分子の励起エネルギーは実験値と一致した。

A faster and more efficient quantum mechanical simulation method for application to complicated issues of real systems beyond model cases has long been sought after. The density-functional based tight-binding (DFTB) method has successfully explained the atomistic and electronic properties of semiconductors, surfaces, and nanostructures. In addition, the time-dependent formalism implemented in DFTB showed high efficiency in terms of computational cost. In this study, we demonstrated the structural and electronic evolution of small molecules induced by a laser pulse using the time-dependent DFTB (TD-DFTB) method. We identified the critical fluence of the input laser for structural dissociations in carbon chains and fullerenes, which related to the structural stability. The excitation energies of several molecules calculated by TD-DFTB agreed with the experimental values.