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セリアベースの触媒を用いたグリセロールバイオ廃棄物からのメタノールの生成。
The formation of methanol from glycerol bio-waste over doped ceria-based catalysts.
PMID: 32623995 DOI: 10.1098/rsta.2020.0059.
抄録
一連のセリアベースの固溶金属酸化物を共沈法で調製し、グリセロールの開裂、特にメタノールに対する触媒として評価した。触媒活性とメタノールに対する選択性を触媒の還元性との関係で調べた。Ce-PrとCe-Zrからなる酸化物を調製し、焼成し、CeO, PrO, ZrOと比較した。触媒の酸素貯蔵能力については、ラマン分光測定と温度プログラムされた還元,酸化,還元サイクルを用いて調べた。Prの組み込みは、ラマン分光測定によって証明されたように、有意な欠陥をもたらした。これらの材料をグリセロールからメタノールへの反応の触媒として評価したところ、欠陥密度の増加または還元性の向上が有益であることがわかった。表面積に正規化したメタノールの時空収率は、CeOでは0.052mmolmh、CeZrOでは0.029mmolmh、CePrOでは0.076mmolmhであった。Prを含むことで表面積は減少したが、メタノールとエチレングリコールに対する炭素モル選択性は比較的高いままであり、セリアと比較して反応経路がシフトしていることが示唆された。本論文は、討論会課題「循環型経済を可能にする科学」の一部です。
A series of ceria-based solid solution metal oxides were prepared by co-precipitation and evaluated as catalysts for glycerol cleavage, principally to methanol. The catalyst activity and selectivity to methanol were investigated with respect to the reducibility of the catalysts. Oxides comprising Ce-Pr and Ce-Zr were prepared, calcined and compared to CeO, PrO and ZrO. The oxygen storage capacity of the catalysts was examined with analysis of Raman spectroscopic measurements and a temperature programmed reduction, oxidation and reduction cycle. The incorporation of Pr resulted in significant defects, as evidenced by Raman spectroscopy. The materials were evaluated as catalysts for the glycerol to methanol reaction, and it was found that an increased defect density or reducibility was beneficial. The space-time yield of methanol normalized to surface area over CeO was found to be 0.052 mmolmh, and over CeZrO and CePrO, this was to 0.029 and 0.076 mmolmh, respectively. The inclusion of Pr reduced the surface area; however, the carbon mole selectivity to methanol and ethylene glycol remained relatively high, suggesting a shift in the reaction pathway compared to that over ceria. This article is part of a discussion meeting issue 'Science to enable the circular economy'.