極限圧力下での2次元ヤヌス遷移金属励起層の異常な挙動

Anomalous Behavior of 2D Janus Excitonic Layers under Extreme Pressures.

• Han Li
• Ying Qin
• Byeongkwan Ko
• Dipesh B Trivedi
• Debarati Hajra
• Mohammed Yasir Sayyad
• Lei Liu
• Sang-Heon Shim
• Houlong Zhuang
• Sefaattin Tongay

抄録

新たに発見された2次元ヤヌス遷移金属ジカルコゲナイド層は、そのユニークな原子構造とエキゾチックな材料特性から、理論的な観点から注目されているが、実験データはほとんどない。本研究では、高圧下での2次元ヤヌスS-W-SeおよびS-Mo-Se単分子膜の振動・光学的挙動を実験的・理論的に初めて明らかにしました。化学気相成長(CVD)により作製した古典的な遷移金属ジカルコゲナイド(TMD)単分子膜をファンデルワールス(VDW)雲母基板上に転写し、表面プラズマ法により2次元ヤヌスシートに変換した後、500μmサイズのダイヤモンドアンビルセルに集積し、高圧下での研究を行った。その結果、2次元ヤヌス層は15GPaまでは相転移を起こさず、この圧力領域では振動モードが圧力に対して非単調な応答を示すことがわかった。興味深いことに、これらの2次元ヤヌス単分子膜は、他の多くの従来の半導体材料とは対照的に、圧縮時にフォトルミネッセンス(PL)に独特のブルーシフトを示すことがわかった。全体的な理論シミュレーションは、深い洞察を提供し、全体的な光学応答がab面(ブルーシフト)とc軸(レッドシフト)圧縮の間の競争の結果であることを明らかにした。これらの知見は、2次元ヤヌス単分子膜が極限の圧力下でどのように応答するかについて、初めての光を与え、これらの材料の基礎的な理解を拡大するものである。

Newly discovered 2D Janus transition metal dichalcogenides layers have gained much attention from a theory perspective owing to their unique atomic structure and exotic materials properties, but little to no experimental data are available on these materials. Here, experimental and theoretical studies establish the vibrational and optical behavior of 2D Janus S-W-Se and S-Mo-Se monolayers under high pressures for the first time. Chemical vapor deposition (CVD)-grown classical transition metal dichalcogenides (TMD) monolayers are first transferred onto van der Waals (vdW) mica substrates and converted to 2D Janus sheets by surface plasma technique, and then integrated into a 500 µm size diamond anvil cell for high-pressure studies. The results show that 2D Janus layers do not undergo phase transition up to 15 GPa, and in this pressure regime, their vibrational modes exhibit a nonmonotonic response to the applied pressures (dω/dP). Interestingly, these 2D Janus monolayers exhibit unique blueshift in photoluminescence (PL) upon compression, which is in contrast to many other traditional semiconductor materials. Overall theoretical simulations offer in-depth insights and reveal that the overall optical response is a result of competition between the ab-plane (blueshift) and c-axis (redshift) compression. The overall findings shed the very first light on how 2D Janus monolayers respond under extreme pressures and expand the fundamental understanding of these materials.

© 2020 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim.