ジクロフェナクとイブプロフェンの下水中でのメタン生成能の検討

Methanogenic potential of diclofenac and ibuprofen in sanitary sewage using metabolic cosubstrates.

• Caroline F Granatto
• Guilherme M Grosseli
• Isabel K Sakamoto
• Pedro S Fadini
• Maria Bernadete A Varesche

抄録

ジクロフェナク(DCF)やイブプロフェン(IBU)は広く使用されている抗炎症剤であり、排水処理場からの排水や水環境中に頻繁に検出されている。本研究では、嫌気性汚泥をDCF（7.11±0.02～44.41±0.05mgL）、IBU（6.11±0.01～42.61±0.05mgL）に処理した場合の衛生下水道におけるメタン生成能（P）をバッチ式反応器で調べた。エタノール、メタノール：エタノールおよびフマル酸塩の形態のコスブレート（有機物の200mgL）を、薬物の除去について別々に試験した。ＤＣＦアッセイにおいて、Ｐは、コントロール、フマル酸塩、メタノール：エタノールおよびエタノールの条件で、それぞれ６９４３±１２１μｍｏｌＣＨ、９３７９±２５９μｍｏｌＣＨ、９８９７±２１２μｍｏｌＣＨおよび１１，５３０±３６８μｍｏｌＣＨであった。IBUアッセイでは、同じ条件下で、Pは、それぞれ6145±101μmolCH、6947±66μmolCH、8141±191μmolCHおよび10,583±512μmolCHであった。共役基質なしでは、それぞれ 43.10±0.01 mgDCF L および 43.12±0.03 mgIBU L で 18%以下の薬物除去率であった。エタノールでは、DCF（28.24±1.10%）及びIBU（18.72±1.60%）の除去率が、それぞれ43.20±0.01 mgDCF L及び43.42±0.03 mgIBU Lで高かった。このことは、DCFの方がその分子構造上、より多様性の高い細菌集団を形成していることを示していた。16S rRNAの塩基配列解析により、芳香環切断、β酸化、エタノールや脂肪酸の酸化が可能な細菌群が同定された。その結果、細菌領域ではSmithella, Sulfuricurvum, Synthophusが0.6%以上、古細菌領域ではMethanosaetaが79%以上と、相対的に高い存在率を示した。エタノールの使用により、有機物の鉱化が進み、微生物の代謝経路に直接寄与するメタンの産生が増加した。

Diclofenac (DCF) and ibuprofen (IBU) are widely used anti-inflammatory drugs and are frequently detected in wastewater from Wastewater Treatment Plants and in aquatic environments. In this study, the methanogenic potential (P) of anaerobic sludge subjected to DCF (7.11 ± 0.02 to 44.41 ± 0.05 mg L) and IBU (6.11 ± 0.01 to 42.61 ± 0.05 mg L), in sanitary sewage, was investigated in batch reactors. Cosubstrates (200 mg L of organic matter) in the form of ethanol, methanol:ethanol and fumarate were tested separately for the removal of drugs. In the DCF assays, P was 6943 ± 121 μmolCH, 9379 ± 259 μmolCH 9897 ± 212 μmolCH and 11,530 ± 368 μmolCH for control, fumarate, methanol:ethanol and ethanol conditions, respectively. In the IBU assays, under the same conditions, P was 6145 ± 101 μmolCH, 6947 ± 66 μmolCH, 8141 ± 191 μmolCHand 10,583 ± 512 μmolCH, respectively. Without cosubstrates, drug removal was below 18% for 43.10 ± 0.01 mgDCF L and 43.12 ± 0.03 mgIBU L, respectively. Higher P and removal of DCF (28.24 ± 1.10%) and IBU (18.72 ± 1.60%) with ethanol was observed for 43.20 ± 0.01 mgDCF L and 43.42 ± 0.03 mgIBU L, respectively. This aspect was better evidenced with DCF due to its molecular structure, a condition that resulted in a higher diversity of bacterial populations. Through the 16S rRNA sequencing, bacteria genera capable of performing aromatic ring cleavage, β-oxidation and oxidation of ethanol and fatty acids were identified. Higher relative abundance (>0.6%) was observed for Smithella, Sulfuricurvum and Synthophus for the Bacteria Domain and Methanosaeta (>79%) for the Archaea Domain. The use of ethanol favored greater mineralization of organic matter and greater methane production, which can directly assist in the metabolic pathways of microorganisms.

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