低温でのNO2センシングを目的としたN-ドープグラフェン量子ドット修飾3DOMマクロポーラスIn2O3の開発に成功した。

N-Doped graphene quantum dots-decorated three-dimensional ordered macroporous In2O3 for NO2 sensing at low temperatures.

• Yakun Lv
• Yanyang Li
• Rong-Hui Zhou
• Yu-Ping Pan
• Hong-Chang Yao
• Zhongjun Li

抄録

二酸化窒素（NO2）の検出は、NO2ガスの排出が自然環境や健康に重大な影響を及ぼすため、非常に重要である。しかし、実用化に向けては、検出限界の低減、応答・回復速度の向上、動作温度の低減など、いくつかの課題があります。本研究では、Nドープグラフェン量子ドット(N-GQD)を修飾した3次元秩序マクロポーラス(3DOM)In2O3複合体を作製し、そのNO2応答特性を調べた。その結果、純粋な3DOM In2O3,還元酸化グラフェン(rGO)/3DOM In2O3及びN-ドープグラフェンシート(NS)/3DOM In2O3と比較して、N-GQDs/3DOM In2O3複合体は、応答速度と回復速度が速く、動作温度が低い(100℃)ことから、より高いNO2応答を示すことが明らかになった。また、最適なN-GQDs/In2O3センサーのNO2応答の検出限界は100ppbと低い。CO, CH4, NH3, アセトン, エタノール, トルエン, ホルムアルデヒドに曝露した場合、非常に弱い応答しか観測されず、合成された材料の良好な選択性を示している。さらに魅力的なことに、最適化したN-GQDs/In2O3センサーの応答は60日間にわたって大きな変動を示さず、長期安定性が良好であることを示唆している。このことから、3DOM In2O3とN-GQDs間のヘテロ接合の形成とN-GQDs中のN原子のドーピングが、NO2センシング特性の向上に重要な役割を果たしていることが示唆される。

Nitrogen dioxide (NO2) detection is of great importance because the emission of NO2 gas profoundly endangers the natural environment and human health. However, a few challenges, including lowering detection limit, improving response/recovery kinetics, and reducing working temperature, should be further addressed before practical applications. Herein, a series of N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) modified three-dimensional ordered macroporous (3DOM) In2O3 composites are constructed, and their NO2 response properties are studied. The results show that compared to pure 3DOM In2O3, reduced graphene oxide (rGO)/3DOM In2O3 and N-doped graphene sheets (NS)/3DOM In2O3, the N-GQDs/3DOM In2O3 sensing materials exhibit higher NO2 responses with fast response and recovery speed, and low working temperature (100 °C). In addition, the detection limit of NO2 response for the optimal N-GQDs/In2O3 sensor is as low as 100 ppb. Upon exposure to CO, CH4, NH3, acetone, ethanol, toluene, and formaldehyde, only very weak responses could be observed, indicating good selectivity for the synthesized material. More attractively, the responses of the optimized N-GQDs/In2O3 sensor exhibit no obviously big fluctuation over 60 days, implying good long-term stability. We suggest that the formation of the heterojunctions between 3DOM In2O3 and N-GQDs and the doping N atoms in N-GQDs play crucial roles in improving the NO2 sensing properties.