一分子単核反応の実空間イメージング

Real-Space Imaging of a Single-Molecule Monoradical Reaction.

• Shaotang Song
• Na Guo
• Xinzhe Li
• Guangwu Li
• Yohei Haketa
• Mykola Telychko
• Jie Su
• Pin Lyu
• Zhizhan Qiu
• Hanyan Fang
• Xinnan Peng
• Jing Li
• Xinbang Wu
• Ying Li
• Chenliang Su
• Ming Joo Koh
• Jishan Wu
• Hiromitsu Maeda
• Chun Zhang
• Jiong Lu

抄録

軽元素からなる有機ラジカルは、スピン軌道結合が小さく、スピンコヒーレンス長の長い弱い超微細相互作用を示すことから、将来の分子スピントロニクスへの応用が期待されています。しかし、これらの有機ラジカルは不対電子に起因する化学的不安定性のため、その合成と特性評価が困難な課題となっていました。本研究では、化学的に設計された前駆体の一価水素化により合成された有機単核ラジカルの表面化学変化の直接観察を行った。走査型トンネル顕微鏡を用いたボンド分解法により、有機単核の複雑な構造解離と転位によって形成された様々な生成物を明確に捉えることができた。密度汎関数理論計算により、単核からさまざまな環化生成物までの詳細な反応経路を明らかにした。この研究は、一分子レベルでの有機ラジカル反応の複雑な表面反応機構についての前例のない洞察を提供し、将来の量子技術応用のための安定な有機ラジカルの設計の指針となる可能性がある。

Organic radicals consisting of light elements exhibit a low spin-orbit coupling and weak hyperfine interactions with a long spin coherence length, which are crucial for future applications in molecular spintronics. However, the synthesis and characterization of these organic radicals have been a formidable challenge due to their chemical instability arising from unpaired electrons. Here, we report a direct imaging of the surface chemical transformation of an organic monoradical synthesized via the monodehydrogenation of a chemically designed precursor. Bond-resolved scanning tunneling microscopy unambiguously resolves various products formed through a complex structural dissociation and rearrangement of organic monoradicals. Density functional theory calculations reveal detailed reaction pathways from the monoradical to different cyclized products. Our study provides unprecedented insights into complex surface reaction mechanisms of organic radical reactions at the single molecule level, which may guide the design of stable organic radicals for future quantum technology applications.