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無鉛A3Sb2Br9ペロブスカイトの光触媒C（sp3）-H結合活性化におけるAサイト効果を明らかにした
Revealing the A-site effect of lead-free A3Sb2Br9 perovskite in photocatalytic C (sp3)-H bonds activation.
PMID: 32648342 DOI: 10.1002/anie.202005495.
抄録
A 3 Sb 2 Br 9の無鉛ハロゲン化物ペロブスカイトを光触媒として初めてC(sp 3 )-H結合の活性化に利用した。CsとMAの比率が異なるA 3 Sb 2 Br 9ナノ粒子(A 3 Sb 2 Br 9 NP)は、トルエン酸化に対して異なる光触媒活性を示し、Csの量を増やすと光触媒性能が向上することを明らかにした。また、Aサイト陽イオンによる八面体の歪みがXサイトイオンの電子物性を変化させ、トルエン分子からBrサイトへの電子移動に影響を与えることを明らかにした。Aサイト陽イオンの制御後、A 3 Sb 2 Br 9 NPの光触媒活性は、いくつかの古典的な光触媒(TiO 2 , WO 3 , CdS)と比較して高い。トルエンの光触媒酸化に関与する主な活性種は、光生成正孔（h + ）とスーパーオキサイドアニオン（ -O 2 - ）である。Aサイト陽イオンによる八面体の歪みが光触媒活性に影響を与えるという見解は、これまでになくユニークなものであり、ハロゲン化物ペロブスカイト型光触媒への理解を深めるための一歩でもある。このような八面体歪みと光触媒の関係についての見解は、他のハロゲン化物ペロブスカイトに関与する新しい光触媒システムの設計の指針となる可能性もあります。
Lead-free halide perovskite of A 3 Sb 2 Br 9 is utilized as photocatalyst for the first time to C (sp 3 )-H bonds activation. A 3 Sb 2 Br 9 nanoparticles (A 3 Sb 2 Br 9 NPs) with different ratios of Cs and MA show different photocatalytic activity for toluene oxidation and the photocatalytic performance is enhanced when increasing the amount of Cs. We reveal that the octahedron distortion caused by A-site cations can change the electronic property of X-site ions and further affect the electron transfer from toluene molecules to Br sites. After the regulation of A-site cations, the photocatalytic activity is higher with A 3 Sb 2 Br 9 NPs than that with some classic photocatalysts (TiO 2 , WO 3 and CdS). The main active species involved in photocatalytic oxidation of toluene are photogenerated holes (h + ) and superoxide anions ( •O 2 - ). The view of octahedron distortion by A-site cations affecting photocatalytic activity remains unique and is also a step forward for understanding more insights to halide-perovskite-based photocatalysis. This opinion of relations between octahedron distortion and photocatalysis can also guide the design of new photocatalytic systems involved in other halide perovskites.
© 2020 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim.