内分泌かく乱物質の光分解のための効率的な広スペクトル駆動型炭素・酸素共添加g-CNの開発メカニズム,分解経路,DFT計算,トルエン選択的酸化

An efficient broad spectrum-driven carbon and oxygen co-doped g-CN for the photodegradation of endocrine disrupting: Mechanism, degradation pathway, DFT calculation and toluene selective oxidation.

• Liquan Jing
• Duidui Wang
• Minqiang He
• Yuanguo Xu
• Meng Xie
• Yanhua Song
• Hui Xu
• Huaming Li

抄録

本研究では、ビスフェノールA(BPA)の光分解とトルエンのベンズアルデヒドへの選択酸化を目的とした新しいタイプの炭素・酸素共添加g-CN(PACN)をワンステップ熱重合法により合成することに成功した。その結果、BPAの分解率は原始的なg-CNの23.58倍、溶媒を必要としないefficiencyのベンズアルデヒド生成率はg-CNの5.43倍にまで上昇した。同時に、模擬構造のバンド構造計算をDFTで行い、酸素連結バンドを導入することでバンド構造が調整され、より小さなバンドギャップが得られることを示した。また、長波長（λ≧550 nm）および近赤外光照射（λ≧760 nm）でBPAの光触媒分解が促進されることを示し、合成した材料が幅広い光触媒活性を有することを示している。二次イオン質量分析(SIMS)及び核磁気共鳴分光法(NMR)の結果から、元のg-CN骨格にC原子及びO原子が導入されていることがわかった。さらに、中間生成物を質量分析法(HPLC-MS)で検出し、BPAの分解経路を提案した。また、実現可能な光触媒反応機構も提案した。

In this study, a new type of carbon and oxygen co-doped g-CN (PACN) was successfully synthesized by a one-step thermal polymerization method for the photodegradation of Bisphenol A (BPA) and selective oxidation of toluene to benzaldehyde. The degradation rate of BPA was 23.58 times higher than that of pristine g-CN and the efficiency benzaldehyde formation rate without the need of any solvent increased to 5.43 times that of g-CN. At the same time, the band structure calculation of its simulated structure is performed by DFT, which shows that the introduction of oxygen linking band can adjust its band structure and obtain a smaller band gap. In addition, the PACN displays an enhanced photocatalytic degradation of BPA under the long wavelength (λ ≥ 550 nm) and NIR light irradiation (λ ≥ 760 nm), which indicates that the synthesized materials have a broad spectrum of photocatalytic activity. According to the results of secondary ion mass spectrometry (SIMS) and nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR), C atoms and O atoms were introduced into the original g-CN skeleton. In addition, the intermediate products were detected by mass spectrometry (HPLC-MS), and the BPA degradation pathway was proposed. A feasible photocatalytic reaction mechanism was also proposed.

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