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冬期の北中国平原の典型的な農村地域における大気カルボニルの汚染レベル、変動特性、発生源、環境への影響を調査した
The pollution levels, variation characteristics, sources and implications of atmospheric carbonyls in a typical rural area of North China Plain during winter.
PMID: 32653188 DOI: 10.1016/j.jes.2020.05.003.
抄録
2017年11月13日から12月24日まで、北中国平原(NCP)の典型的な農村地域で大気中のカルボニルを測定し、汚染特性、発生源、環境への影響を調査した。15種類のカルボニルが検出され、多くてもホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、アセトンが約81%を占めた。全カルボニルの濃度は、汚染の激しい日の方が清浄な日の2倍以上であった。他のカルボニル類とは対照的に、m-トルアルデヒドは汚染日と比較して清浄日の方が比較的高い濃度を示した。3つの主要カルボニルのCOに対する比率は、汚染レベルが異なる場合でも同様の日内変動を示し、日中のピークは有意であった。重回帰分析の結果、三主カルボニルに対するバックグラウンド、一次及び二次ソースの寄与度は、汚染度の高い日から汚染度の高い日まで同様の変動傾向を示した。ホルムアルデヒドのOH生成率は、光分解率と同様の変動傾向を示し、正午にピークを迎えた。このことは、農村地域での二次汚染物質生成のために様々な気相汚染物質の酸化を開始するために、比較的高いOH濃度を維持することが重要であることを示した。OHラジカル消費量とオゾン形成電位(OFP)を計算した結果、測定されたカルボニル類の中ではホルムアルデヒドとアセトアルデヒドが支配的な酸化種であることがわかった。OHラジカル消費量では、n-ブチルアルデヒドとm-トルアルデヒドが重要な寄与を示し、オゾン形成能ではn-ブチルアルデヒドとプロピオンアルデヒドが重要な寄与を示した。また、カルボニル化合物の二次有機エアロゾル(SOA)形成への寄与も重要であり、今後の検討が必要である。
Atmospheric carbonyls were measured at a typical rural area of the North China Plain (NCP) from November 13 to December 24, 2017 to investigate the pollution characteristics, sources and environmental implications. Fifteen carbonyls were detected, and formaldehyde, acetaldehyde and acetone accounted for about 81% at most. The concentration of the total carbonyls in heavily polluted days was twice more than that in clean days. In contrast to other carbonyls, m-tolualdehyde exhibited relatively high concentrations in the clean days in comparison with the polluted days. The ratios of three principal carbonyls to CO showed similar daily variations at different pollution levels with significant daytime peaks. Multiple linear regression analysis revealed that the contributions of background, primary and secondary sources to three principal carbonyls showed similar variation trends from the clean level to the heavily polluted level. The OH formation rate of formaldehyde showed a similar variation trend to its photodegradation rate, reaching the peak value at noon, which is important to maintain relatively high OH levels to initiate the oxidation of various gas-phase pollutants for secondary pollutant formation at the rural site. OH radical consumption rate and ozone formation potential (OFP) calculations showed that formaldehyde and acetaldehyde were the dominant oxidative species among measured carbonyls. As for OH radical consumption, n-butyraldehyde and m-tolualdehyde were important contributors, while for ozone formation potential, n-butyraldehyde and propionaldehyde made significant contributions. In addition, the contribution of carbonyl compounds to secondary organic aerosol (SOA) formation was also important and needs further investigation.
Copyright © 2020. Published by Elsevier B.V.