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パルスレーザー堆積法で成長させた相純度UO2, α-UO3O8, α-UO3エピタキシャル薄膜の構造と光学特性
Structural and optical properties of phase-pure UO2, α-U3O8 and α-UO3 epitaxial thin films grown by pulsed laser deposition.
PMID: 32667179 DOI: 10.1021/acsami.0c08635.
抄録
ウラン酸化物の電子的,化学的,構造的特性を根本的に理解するためには、1つの材料の異なる多形又は様々な酸素価数状態を持つ異なる相の高結晶質エピタキシャル薄膜を合成する必要がある。本研究では、パルスレーザー堆積法を用いた単相エピタキシャルUO2,α-UO3O8,α-UO3薄膜の成長について報告する。酸素分圧と基板温度は、ウラン酸化物薄膜の結晶構造を決定する上で重要な役割を果たしている。X線回折とラマン分光法により、この薄膜は優れた結晶性を持つ単相であり、様々な基板上にエピタキシャル成長した。また、X線光電子分光法とUV-Vis分光法を用いて、エピタキシャル酸化ウラン薄膜の化学価数状態と光学特性を調べ、高品質な化学量論的相の純酸化ウラン薄膜であることを確認した。エピタキシャルUO2膜は2.61eVの直接バンドギャップを示し、エピタキシャルα-UO3O8膜は1.89eV、α-UO3膜は2.26eVの間接バンドギャップを示した。高品質のエピタキシャルアクチニド酸化物薄膜を成長させ、それらの異なる相や多形にアクセスする能力は、将来の原子力科学技術の応用に大きな利益をもたらすであろう。
Fundamental understanding of the electronic, chemical, and structural properties of uranium oxides requires the synthesis of high crystalline quality epitaxial films of different polymorphs of one material or different phases with various oxygen valence states. We report the growth of single-phase epitaxial UO2, α-U3O8 and α-UO3 thin films using pulsed laser deposition. Both oxygen partial pressure and substrate temperature play critical roles in determining the crystal structure of the uranium oxide films. X-ray diffraction and Raman spectroscopy demonstrate that the films are single phase with excellent crystallinity and epitaxially grown on a variety of substrates. Chemical valance states and optical properties of epitaxial uranium oxide films are studied by X-ray photoelectron spectroscopy and UV-Vis spectroscopy, which further confirm the high quality stoichiometric phase pure uranium oxide thin films. Epitaxial UO2 film shows a direct bandgap of 2.61 eV, while epitaxial α-U3O8 and α-UO3 films exhibit an indirect bandgap of 1.89 eV and 2.26 eV, respectively. The ability to grow high quality epitaxy actinide oxide thin films and to access their different phases and polymorphous will have significant benefits to the future applications in nuclear science and technology.