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オカダ酸とジノフィソトキシン-1の水性光分解：残留性，動態，光生成物，経路，毒性評価
Aqueous photodegradation of okadaic acid and dinophysistoxin-1: Persistence, kinetics, photoproducts, pathways, and toxicity evaluation.
PMID: 32673911 DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.140593.
抄録
痢性貝毒（DSP）毒素は、海洋生態系や漁業だけでなく、人間の健康にも深刻な脅威をもたらす天然の有機汚染物質の一種である。これらは世界中の沿岸および沖合海域に広く分布しています。しかし、水環境下でのDSPの残留性や光化学的分解特性は明らかにされていません。本研究では、代表的な2つのDSP毒素であるオカダ酸（OA）とジノフィソトキシン-1（DTX1）の光化学的運命を明らかにすることを目的とした。その結果、光化学反応が海水中のDSP毒素の除去に重要な役割を果たしていることが明らかになった。しかし、自然太陽光照射下では、OAとDTX1の分解は比較的遅く、20日以上照射した場合の除去効率は90.0%であった。OAとDTX1の反応溶液をHgランプ照射下で処理した場合、その分解は擬似的な1次カイネティクスを示し、海水のpHと金属イオン濃度の影響を大きく受けることが明らかになった。液体クロマトグラフィー高分解能質量分析法を用いて、OAとDTX1の合計24個の仮変換生成物を同定した。C12(CHO)とC24(CHO)が主なTPであった。光分解経路として、脱炭酸,光誘起加水分解,鎖切断,光酸化が提案された。プロテインホスファターゼ2A阻害による毒性試験の結果、光化学的プロセスは照射溶液のDSP毒性を約88%低減できることが証明された。この研究は、水環境におけるDSP毒素の運命についての理解を深め、環境への影響の評価を改善することを可能にした。
Diarrhetic shellfish poisoning (DSP) toxins are a class of natural organic contaminants that pose a serious threat not only to marine ecosystems and fisheries but also to human health. They are widely distributed in coastal and offshore waters around the world. However, the persistence and photochemical degradation characteristics of DSP in an aqueous environment are still unclear. This study aimed to elucidate the photochemical fate of two representative DSP toxins, namely, okadaic acid (OA) and dinophysistoxin-1 (DTX1). Results showed that photo-mediated chemical reactions play a crucial role in eliminating DSP toxins in seawater. However, the degradation of OA and DTX1 was relatively slow under natural solar radiation, with a removal efficiency of 90.0% after exposure for more than 20 days. When the reaction solutions of OA and DTX1 were exposed to Hg lamp radiation, their degradation followed pseudo-first-order kinetics, and was remarkably influenced by seawater pH and metal-ion concentration. A total of 24 tentative transformation products (TPs) of OA and DTX1 were identified via liquid chromatography high-resolution mass spectrometry. C12 (CHO) and C24 (CHO) were the main TPs. The following possible photodegradation pathways were proposed: decarboxylation, photoinduced hydrolysis, chain scission, and photo-oxidation. Toxicity assays via protein phosphatase 2A inhibition proved that photochemical processes could significantly reduce the DSP toxicity of irradiated solutions by approximately 88%. This work provides an enhanced understanding of the fate of DSP toxins in the aqueous environment, allowing for an improved assessment of their environmental impacts.
Copyright © 2020. Published by Elsevier B.V.