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様々なナノ構造からの表面増強ラマン散乱強度の高速変動
High-Speed Fluctuations in Surface-Enhanced Raman Scattering Intensities from Various Nanostructures.
PMID: 32677843 DOI: 10.1177/0003702820940391.
抄録
表面増強ラマン散乱（SERS）を用いた単一分子イベントの観測は、確立された現象である。これらのイベントは、SERS強度の強い揺らぎを特徴としています。金属単一粒子を用いた実験では、マイクロ秒単位の高速SERS強度変動が報告されています。本研究では、6種類のナノ構造金属系(Agナノシェル, Agナノスター, Ag凝集球, Au凝集球, パーティクルオンミラー, 微小球上に堆積したAg)の高速SERS挙動を調べた。すべてのシステムで高速のSERS強度変動を示した。SERS揺らぎの持続時間を統計的に解析したところ、平均的なイベント持続時間は100μs前後の尾付き分布が得られた。ゆらぎの特徴はランダムに見えるが、結果は、局所的なSERSホットスポットの強度分布と密度に関連しているかもしれないシステム間の興味深い違いを示唆している。例えば、ナノスターのような局所的な磁場を持つ系では、広がりのある磁場を持つ金属集合体に比べて、より速い揺らぎバーストが観測されています。今回発表された結果は、高速SERS強度揺らぎがSERS効果の基本的な特徴であることを確認するものである。
The observation of single molecule events using surface-enhanced Raman scattering (SERS) is a well-established phenomenon. These events are characterized by strong fluctuations in SERS intensities. High-speed SERS intensity fluctuations (in the microsecond time scale) have been reported for experiments involving single metallic particles. In this work, the high-speed SERS behavior of six different types of nanostructured metal systems (Ag nanoshells, Ag nanostars, Ag aggregated spheres, Au aggregated spheres, particle-on-mirror, and Ag deposited on microspheres) was investigated. All systems demonstrated high-speed SERS intensity fluctuations. Statistical analysis of the duration of the SERS fluctuations yielded tailed distributions with average event durations around 100 μs. Although the characteristics of the fluctuations seem to be random, the results suggest interesting differences between the system that might be associated with the strength distribution and density of the localized SERS hotspots. For instance, systems with more localized fields, such as nanostars, present faster fluctuation bursts compared to metallic aggregates that support spread-out fields. The results presented here appear to confirm that high-speed SERS intensity fluctuations are a fundamental characteristic of the SERS effect.