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電気触媒作用を有するバイメタルPdCuナノ粒子。多相か均質合金か?
Bimetallic PdCu Nanoparticles for Electrocatalysis: Multiphase or Homogeneous Alloy?
PMID: 32678586 DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c01056.
抄録
バイメタル合金の結晶相構造は、エネルギー分子の酸化に対する電極触媒活性を決定する重要な因子である。本論文では、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム塩(EDTA-2Na)の含有量を調整することにより、元素組成が類似し、結晶相構造が異なるPdCuバイメタリックNPを水熱合成した。純粋なPdと合金相からなる多相PdCu NPは、低濃度のEDTA-2Naの存在下では、高濃度のEDTA-2Naの存在下では均質なPdCu合金NPが形成されるのに対し、合成系では低濃度のEDTA-2Naの存在下では、純粋なPdと合金相からなる多相PdCu NPが得られることがわかった。エタノール電気酸化の触媒活性は、純粋なPd NPの3.1 mA-cmから多相PdCu NPの3.6 mA-cm、均質なPdCu合金NPの5.0 mA-cm(約2360 mA mg)まで上昇した。均質なPdCu合金NPの表面組成と構造安定性は、電気化学的測定中の損傷がはるかに少なかった。これらの実験データをもとに、多相・均一系PdCu NPの形成機構とその構造-物性関係について議論した。
Crystal phase structure of bimetallic alloy is an important factor determining the electrocatalytic activity toward oxidation of energy molecules. In this paper, PdCu bimetallic NPs with similar element composition and different crystal phase structural features have been synthesized hydrothermally by adjusting the content of ethylenediaminetetraacetic acid disodium salt (EDTA-2Na). Multiphase PdCu NPs composed of pure Pd and alloy phase are obtained with a low concentration (even as low as zero) of EDTA-2Na in synthetic systems while homogeneous PdCu alloy NPs are formed in the presence of EDTA-2Na with a high concentration. The catalytic activity of ethanol electrooxidation is increased from 3.1 mA·cm of pure Pd NPs, to 3.6 mA·cm of multiphase PdCu NPs, and to 5.0 mA·cm of homogeneous PdCu alloy NPs (about 2360 mA mg). The surface composition and structural stability of homogeneous PdCu NPs were much less damaged during electrochemical measurements. Based on the experimental data, the formation mechanism of multiphase and homogeneous PdCu NPs and their structure-property relationship have been discussed.