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日本語AIでPubMedを検索

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Water Res..2020 May;182:115970. S0043-1354(20)30507-8. doi: 10.1016/j.watres.2020.115970.Epub 2020-05-27.

活性過硫酸塩と重炭酸塩に曝露した場合の天然有機物の消毒副生成物生成能の変化

Change of disinfection byproducts formation potential of natural organic matter after exposure to persulphate and bicarbonate.

  • Ke Jing
  • Deyang Kong
  • Junhe Lu
PMID: 32679387 DOI: 10.1016/j.watres.2020.115970.

抄録

活性過硫酸塩(PS)酸化は、地下水や土壌の原位置浄化技術として期待されている。この技術を汚染地域に適用すると、非効率的な活性化と繰り返しの注入により、地下環境に大量のPS残留物が発生する可能性がある。本研究では、未活性化PSと重炭酸塩への曝露により天然有機物(NOM)分子が再構成され、その結果、塩素処理後の消毒副生成物形成の可能性が減少することを示した。フーリエ変換推論分光分析(FTIR),サイズ排他的色彩分析(SEC),質量分析(MS)を行った結果、NOMの水酸基化とカルボキシル化が起こり、その後エーテル結合を介した分子間カップリングが起こることが明らかになった。また、PS/重炭酸塩処理によるNOMの遊離塩素に対する反応性と分子構造の変化は、3,5-ジヒドロキシル安息香酸によってよく模倣されており、NOM分子中のフェノール部位がPS/重炭酸塩系での変態の主な部位であることが示唆された。また、PSと重炭酸塩の反応で生成したペルオキシモノカーボネート(HCO)が、NOMの再構成に関与する主な反応性種であることを提案した。この反応種は一電子抽象化機構を介してフェノール骨格を選択的に攻撃し、C-O-C結合を介して互いに結合するフェノキシラジカル中間体を生成した。本研究の結果は、地下水環境におけるPSの環境挙動とその影響を明らかにするものである。

Activated persulphate (PS) oxidation is a promising in situ remediation technology for groundwater and soils. Application of this technology to contaminated zones may result in a large quantity of PS residue in the subsurface environment due to inefficient activation and repeated injection. In this study, we demonstrated that natural organic matter (NOM) molecules could be reconfigured due to exposure to unactivated PS and bicarbonate, resulting in reduced disinfection byproducts formation potential in post chlorination process. Fourier transformed inferred spectrometry (FTIR), size exclusive chromotraghy (SEC), and mass spectrometry (MS) analysis revealed that hydroxylation and carboxylation of NOM occurred, followed by inter-molecular coupling via ether bonds. The change of both the reactivity toward free chlorine and molecular structure of NOM during PS/bicarbonate treatment was well mimicked by 3,5-dihydroxylbenzoic acid, suggesting that phenolic moieties in NOM molecules were the main sites underwent transformation in the PS/bicarbonate system. We propose that peroxymonocarbonate (HCO) formed upon the reaction between PS and bicarbonate was the main reactive species responsible for the reconfiguration of NOM. It selectively attacked the phenolic moieties via single-electron abstracting mechanism, leading to phenoxy radical intermediates which couple to each other via C-O-C bonds. The findings of this study shed light on the environmental behaviors and impacts of PS in groundwater environment.

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