超安定なシングルサイトMo-ZSM-5ゼオライトナノ結晶の新規合成戦略

Novel strategy for synthesis of ultra-stable single-site Mo-ZSM-5 zeolite nanocrystals.

• Svetlana Mintova
• Stanislav V Konnov
• Florent Dubray
• Edwin B Clatworthy
• Cassandre Kouvatas
• Jean-Pierre Gilson
• Jean-Pierre Dath
• Delphine Minoux
• Cindy Aquino
• Valentin Valtchev
• Simona Moldovan
• Nikolai Nesterenko
• Siddardha Koneti

抄録

現在のエネルギー移行は、高安定な触媒の開発など、多くの技術的課題を提示しています。ここでは、我々は、ゼオライト結晶を介して均一に分布する原子的に分散したフレームワーク-モリブデンを有するシングルサイトMo含有ナノサイズのZSM-5ゼオライトの調製のための新しい"トップダウン"合成アプローチを報告する。Moの導入は、非常に安定な材料で、その結果、ゼオライト構造のネイティブ点欠陥のほとんどを癒します。このシングルサイトMo含有ZSM-5ゼオライトの重要な特徴は、詳細な分光学的および顕微鏡分析によって提供されます。この材料は、優れた熱的安定性（1000℃まで）、水熱的安定性（蒸煮）、触媒的安定性（メタンを水素とより高い炭化水素に変換する）を示し、原子的に分散したMo、ゼオライトの構造的完全性を維持し、シラノールの形成を防止しています。

The current energy transition presents many technological challenges, such as the development of highly stable catalysts. Herein, we report a novel "top-down" synthesis approach for preparation of a single-site Mo-containing nanosized ZSM-5 zeolite possessing atomically dispersed framework-molybdenum homogenously distributed through the zeolite crystals. The introduction of Mo heals most of the native point defects in the zeolite structure resulting in an extremely stable material. The important features of this single-site Mo-containing ZSM-5 zeolite are provided by an in-depth spectroscopic and microscopic analysis. The material demonstrates superior thermal (up to 1000 °C), hydrothermal (steaming), and catalytic (converting methane to hydrogen and higher hydrocarbons) stability, maintaining the atomically disperse Mo, structural integrity of the zeolite, and preventing the formation of silanols.

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