中国北部平原における化石主導の二次的無機質PM増強。炭素と窒素の同位体比からの証拠

Fossil-driven secondary inorganic PM enhancement in the North China Plain: Evidence from carbon and nitrogen isotopes.

• Saehee Lim
• Xiaoyang Yang
• Meehye Lee
• Gang Li
• Yuanguan Gao
• Xiaona Shang
• Kai Zhang
• Claudia I Czimczik
• Xiaomei Xu
• Min-Suk Bae
• Kwang-Joo Moon
• Kwonho Jeon

抄録

エアロゾル粒子中の同位体比を測定することは、特に化石源と非化石源を分離し、エアロゾル形成過程を調べる上で、主要な発生源を特定するための強力なツールである。我々は、2016年5月から6月中旬にかけて、中国北部平野（NCP）の北京（BJ）と長島（CD）でPMの放射性炭素、安定炭素、安定窒素の同位体組成を測定した。平均PM濃度は北京(BJ)で48.6±28.2μgm、長島(CD)で71.2±29.0μgmであり、二次無機エアロゾル(SIA; NO, NH, SO)の寄与が高い(約66%)ことがわかった。全炭素(TC)と全窒素(TN)のδCの平均値は、両地点間で有意に異なっていた(p値<0.001)。001）:BJでは-25.1±0.3‰, CDでは-24.5±0.4‰, BJでは10.6±1.8‰, CDでは5.0±3.1‰であった。BJでは、δN(NH)及びδN(NO)の平均値はそれぞれ12.9±2.3‰及び5.2±3.5‰であった。イオンモル比と同位体比から、BJ中のNOは、南風に乗って運ばれてきた化石由来のNHが、十分なNH条件下でNHNOの相平衡反応を促進して生成したことが示唆された。BJでは、放射性炭素(C)分析,δN,同位体混合モデルから、化石燃料由来のNOが平均でTCの52±7%, NHの45±28%を占めていると推定された。これらの複数の同位体組成の結果は、PMの増加が自動車の排出ガスが主な寄与要因である化石源に由来することを強調している。石炭源の影響は散発的に顕著であった。地域的な影響下では、化石燃料に起因するSIAがPMの増強につながった。本研究で得られた知見は、複数の同位体を用いたアプローチが、二次的な無機質PMエアロゾルの主要な発生源と制限要因を明らかにする上で非常に有利であることを示している。

Measuring isotopic ratios in aerosol particles is a powerful tool for identifying major sources, particularly in separating fossil from non-fossil sources and investigating aerosol formation processes. We measured the radiocarbon, stable carbon, and stable nitrogen isotopic composition of PM in Beijing (BJ) and Changdao (CD) in the North China Plain (NCP) from May to mid-June 2016. The mean PM concentrations were 48.6 ± 28.2 μg m and 71.2 ± 29.0 μg m in BJ and CD, respectively, with a high contribution (∼66%) from secondary inorganic aerosol (SIA; NO, NH, and SO). The mean δC of total carbon (TC) and δN of total nitrogen (TN) values differed significantly between the two sites (p-value of <0.001): -25.1 ± 0.3‰ in BJ and -24.5 ± 0.4‰ in CD and 10.6 ± 1.8‰ in BJ and 5.0 ± 3.1‰ in CD, respectively. In BJ, the average δN (NH) and δN (NO) values were 12.9 ± 2.3‰ and 5.2 ± 3.5‰, respectively. The ionic molar ratios and isotopic ratios suggest that NO in BJ was formed through the phase-equilibrium reaction of NHNO under sufficient NH conditions, promoted by fossil-derived NH transported with southerly winds. In BJ, fossil fuel sources comprised 52 ± 7% of TC and 45 ± 28% of NH on average, estimated from radiocarbon (C) analysis and the δN and isotope mixing model, respectively. These multiple-isotopic composition results emphasize that PM enhancement is derived from fossil sources, in which vehicle emissions are a key contributor. The impact of the coal source was sporadically noticeable. Under regional influences, the fossil fuel-driven SIA led to the PM enhancements. Our findings demonstrate that the multiple-isotope approach is highly advantageous to elucidate the key sources and limiting factors of secondary inorganic PM aerosols.

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