クエン酸存在下での六価クロム(VI)のソノケミカル還元に及ぼす異なるガスの影響

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Chemosphere.2020 Jul;260:127211. S0045-6535(20)31404-1. doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.127211.Epub 2020-07-07.

クエン酸存在下での六価クロム(VI)のソノケミカル還元に及ぼす異なるガスの影響

Effect of different gases on the sonochemical Cr(VI) reduction in the presence of citric acid.

Jorge M Meichtry
Lucía Cancelada
Hugo Destaillats
Marta I Litter

PMID: 32682127 DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.127211.

抄録

クエン酸(Cit, 2mM)の存在下での超音波化学的(850kHz)六価クロム(VI)還元(0.30mM, pH 2)を、異なる作業雰囲気下で分析した: 反応器を空気に開放してスパージングなし(ROAWS)、及びAr, O, 空気及びNをスパージングした。また、pH2の純水中での過酸化水素生成とKI線量測定を行った。すべてのケースでゼロオーダーの速度論が観察された。ROAWSとArの条件下では180分のインソネーション後に完全なCr(VI)還元が得られたが、他の条件ではより低いCr(VI)還元効率が得られた。Cr(VI)の還元率と HO 生成率は ROAWS≅Ar>air≅O ≫ N の順序に従いますが、KI ドシメトリでは ROAWS≫O≅air>Ar≫N の順序でした。このことは、HO生成率が六価クロムの還元に対する系の反応性をよりよく測定していることを示している。また、空気,酸素及び窒素については、スパージングを停止すると、ROAWSで得られた値とほぼ同じ値まで六価クロムの還元率が上昇し、スパージングにより反応性種の生成が減少し、六価クロムの還元率が低下したことが示唆された。硝酸生成量は、ROAWS,空気及びN系で低濃度(マイクロモル範囲)で測定した。その結果、硝酸の分解生成物としてギ酸及び酢酸が検出された。反応機構を提案した。その結果、ROAWSの方が六価クロムの還元率が高く、大気管理が不要であり、コストも安いことから、六価クロムの除去にはROAWSが最適であると結論づけられた。

The sonochemical (850 kHz) Cr(VI) reduction (0.30 mM, pH 2) in the presence of citric acid (Cit, 2 mM) was analyzed under different working atmospheres: reactor open to air without sparging (ROAWS), and Ar, O, air and N sparging. Hydrogen peroxide formation in pure water at pH 2 and KI dosimetry were also measured. Zero-order kinetics was observed in all cases. A complete Cr(VI) reduction after 180 min insonation was obtained with the ROAWS and under Ar, while a lower Cr(VI) reduction efficiency was achieved under the other conditions. The Cr(VI) reduction and HO formation rates followed the order ROAWS ≅ Ar > air ≅ O ≫ N, while for KI dosimetry the order was ROAWS ≫ O ≅ air > Ar ≫ N. This indicates that HO formation rate is a better measure of the system reactivity for Cr(VI) reduction. For air, O and N, once the sparging was stopped, Cr(VI) reduction rate increased up to approximately the same value obtained for the ROAWS, suggesting that the sparging decreased the generation of reactive species and, thus, the Cr(VI) reduction rate. Nitrate production was measured at low concentrations (micromolar range) in the ROAWS, air and N systems. Formic and acetic acids were detected as Cit degradation products. Reaction mechanisms were proposed. It can be concluded that the best condition for Cr(VI) removal is with the ROAWS because of a higher Cr(VI) reduction rate, no atmosphere control is required, and it is a less expensive system.