湿式ボールミル法とTEMPOを介在させた酸化技術を組み合わせたセルロースカーボンエアロゲルの合成とそのイオン性色素への吸着性能

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Bioresour. Technol..2020 Jul;315:123815. S0960-8524(20)31087-7. doi: 10.1016/j.biortech.2020.123815.Epub 2020-07-10.

湿式ボールミル法とTEMPOを介在させた酸化技術を組み合わせたセルロースカーボンエアロゲルの合成とそのイオン性色素への吸着性能

Synthesis of cellulose carbon aerogel via combined technology of wet ball-milling and TEMPO-mediated oxidation and its supersorption performance to ionic dyes.

Peng Huang
Peng Zhang
Lujuan Min
Jingchun Tang
Hongwen Sun

PMID: 32682265 DOI: 10.1016/j.biortech.2020.123815.

抄録

本研究では、湿式ボールミル粉砕と2,2,6,6,6-テトラメチルピペリジン-1-オキシル(TEMPO)を介在させた酸化処理により改質セルロースエアロゲル(CA)を得、さらにそれを熱分解してセルロース由来のカーボンエアロゲル(CCA)を調製した。その結果、ボールミル処理と酸化処理を連続して行うことで、CA繊維が完全に開繊し、平面構造やシワ構造に変化することがわかった。CCAは多孔質で黒鉛様構造を有し、その比表面積は2825m/gに達した。CCAsの最大吸着能はメチレンブルー(MB)で1078mg/g、アリザリンレッド(ARS)で644mg/gであった。色素の吸着は疎水性分割、気孔充填、H結合、p/π-π電子供与体-受容体相互作用を介して行われた。カチオン性MBでは静電引力により収着が促進されたが、アニオン性ARSとCCAsの間の静電反発は塩分濃度が高くなると弱くなることがわかった。また、CCAは優れた耐塩性を示した。本研究では、CCAのボールミル化と酸化を連続的に行うことで、優れたCCA吸着剤を提供することができた。

In this study, modified cellulose aerogels (CAs) were obtained via wet ball-milling and 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl (TEMPO)-mediated oxidation and were further applied to prepare cellulose-derived carbon aerogels (CCAs) by pyrolyzing. The results showed that the successive treatments by ball-milling and oxidation completely opened the CA fibers and converted them into plane or wrinkle structures. CCAs contained porous and graphite-like structures and its specific surface area reached up to 2825 m/g. The maximum adsorption capacities of CCAs were 1078 mg/g for methylene blue (MB) and 644 mg/g for alizarin reds (ARS). The sorption of dyes occurred via hydrophobic partition, pore-filling, H-bonding, p/π-π electron donor-acceptor interactions. For the cationic MB, electrostatic attraction reinforced the sorption, while the electrostatic repulsion between the anionic ARS and CCAs was weakened by high salty. Besides, CCAs showed excellent salt tolerance. The present study provides an excellent CCA adsorbent by successive modification of ball-milling and oxidation of CAs.