UVA及び可視光照射下での有機微量汚染物質の光電子フェントン処理における鉄系二次元MOFの機構と安定性

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Water Res..2020 Jul;184:115986. S0043-1354(20)30523-6. doi: 10.1016/j.watres.2020.115986.Epub 2020-07-10.

UVA及び可視光照射下での有機微量汚染物質の光電子フェントン処理における鉄系二次元MOFの機構と安定性

Mechanism and stability of an Fe-based 2D MOF during the photoelectro-Fenton treatment of organic micropollutants under UVA and visible light irradiation.

Zhihong Ye
Giulia E M Schukraft
Anouk L'Hermitte
Ying Xiong
Enric Brillas
Camille Petit
Ignasi Sirés

PMID: 32683142 DOI: 10.1016/j.watres.2020.115986.

抄録

本研究では、2,2'-ビピリジン-5,5'-ジカルボン酸(bpydc)を有機リンカーとして用いて調製した鉄系二次元金属-有機フレームワーク(MOF)を、脂質調節剤であるベザフィブラートの不均一系光電子フェントン(PEF)処理の高活性触媒として新規に応用したことを報告する。本研究では、良好に分散した二次元構造体の合成に成功し、その形態学的,物理化学的,光触媒的特性を評価した。極低触媒濃度(0.05gL、報告されている3次元MOFより10倍低い)のIrO/空気拡散セルを用いたUV/Vis PEFは、電気生成HO,電気フェントン及び可視光PEFを用いた電気酸化よりも優れた性能を示した。その優れた性能は次のように説明された。(i)二次元構造におけるHO(及び有機分子)の質量輸送が強化され、不均一なフェントン反応及びin-situ Fe(II)再生のための活性サイトを提供すること; (ii)光誘起電子がHOをOHに、Fe(III)をFe(II)に還元する能力; (iii)電子-正孔対の数を増加させるFe-Oクラスターの電荷移動及び励起が強化されたことである。LC-QToF-MS及びGC-MSにより、16種類のベザフィブラートの芳香族生成物を同定することができた。pH7.4の都市廃水に混入した4種類の微量汚染物質を完全に除去できたことから、(Fe-bpydc)触媒を用いたPEFプロセスの大きな可能性が明らかになった。

This work reports the novel application of an Fe-based 2D metal-organic framework (MOF), prepared with 2,2'-bipyridine-5,5'-dicarboxylate (bpydc) as organic linker, as highly active catalyst for heterogeneous photoelectro-Fenton (PEF) treatment of the lipid regulator bezafibrate in a model matrix and urban wastewater. Well-dispersed 2D structures were successfully synthesized and their morphological, physicochemical and photocatalytic properties were assessed. UV/Vis PEF using an IrO/air-diffusion cell with an extremely low catalyst concentration (0.05 g L, tenfold lower than reported 3D MOFs) outperformed electro-oxidation with electrogenerated HO, electro-Fenton and visible-light PEF. Its excellent performance was explained by: (i) the enhanced mass transport of HO (and organic molecules) at the 2D structure, providing active sites for heterogeneous Fenton's reaction and in-situ Fe(II) regeneration; (ii) the ability of photoinduced electrons to reduce HO to OH, and Fe(III) to Fe(II); and (iii) the enhanced charge transfer and excitation of Fe-O clusters, which increased the number of electron-hole pairs. LC-QToF-MS and GC-MS allowed the identification of 16 aromatic products of bezafibrate. The complete removal of four micropollutants mixed in urban wastewater at pH 7.4 revealed the great potential of (Fe-bpydc)-catalyzed PEF process.