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全固体反応器を用いた高濃度純ギ酸溶液への電気化学的CO還元反応
Electrochemical CO reduction to high-concentration pure formic acid solutions in an all-solid-state reactor.
PMID: 32686669 DOI: 10.1038/s41467-020-17403-1.
抄録
液体燃料に対する電気化学的CO還元反応(CORR)は、生成物濃度が低いことや、KHCO溶液のような従来の液体電解質との混合が課題となっている。ここでは、高純度・高濃度のギ酸蒸気と溶液を連続的に生成するための全固体電気化学CORRシステムについて報告する。カソードとアノードを多孔質固体電解質層で分離し、電気化学的に生成したギ酸とプロトンを再結合させて分子状のギ酸を生成させた。生成したギ酸は、PSE層を流れる不活性ガス流を介して効率的に蒸気として除去することができます。本研究では、高活性（ギ酸塩部分電流密度450mAcm）、選択性（最大ファラダ効率97%）、安定性（100時間）を有する粒界強化ビスマス触媒との組み合わせにより、キャリアガス流を柔軟に調整することで、生成した蒸気から超高濃度のギ酸溶液（100wt.%近くまで）を凝縮させることを実証した。
Electrochemical CO reduction reaction (CORR) to liquid fuels is currently challenged by low product concentrations, as well as their mixture with traditional liquid electrolytes, such as KHCO solution. Here we report an all-solid-state electrochemical CORR system for continuous generation of high-purity and high-concentration formic acid vapors and solutions. The cathode and anode were separated by a porous solid electrolyte (PSE) layer, where electrochemically generated formate and proton were recombined to form molecular formic acid. The generated formic acid can be efficiently removed in the form of vapors via inert gas stream flowing through the PSE layer. Coupling with a high activity (formate partial current densities ~450 mA cm), selectivity (maximal Faradaic efficiency ~97%), and stability (100 hours) grain boundary-enriched bismuth catalyst, we demonstrated ultra-high concentrations of pure formic acid solutions (up to nearly 100 wt.%) condensed from generated vapors via flexible tuning of the carrier gas stream.