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カナダのAthabascaオイルサンド地域におけるN-及びS-多環芳香族化合物の1世紀の堆積物記録
A one-century sedimentary record of N- and S-polycyclic aromatic compounds in the Athabasca oil sands region in Canada.
PMID: 32688322 DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.127641.
抄録
多環芳香族化合物(PACs)の大気沈着は、カナダのアサバスカオイルサンド地域(AOSR)の孤立した湖や沼地への主要な経路であると考えられている。しかし、測定されたPACsの種類は限られている。本研究では、AOSRの主要な開発地域の近くにある鉛年代の堆積物コア(1914-2015年)を用いて、窒素と硫黄の複素環式PACの詳細な堆積履歴を報告する。その結果、(1)近年までの複素環式PACの沈着量の指数関数的な増加(平均2倍の12年)、(2)1980年代半ばから後半にかけてのPACフラックスの著しいブレークポイント、(3)原油生産との同期的なPACの増加(r=0.82, p=0.001)が観測された。NPACは1960年代以前の堆積物コアでは検出されなかったことから、産業起源の大気中PAC沈着の指標として有望であることが示唆された。さらに、採掘開始後の1970-1980年代から始まった複素環式PACの分布プロファイルの変化も観察された。重大な正の相関関係（p<0.05）が複素環PACと優先汚染元素、クロムとベリリウム、希土類元素、セリウム、ランタン、イットリウムを含むいくつかの金属（ロイド）の間で観察された（r>0.75）、共通の供給源の可能性、または類似の輸送と運命メカニズムの可能性を示唆している。複素環式PACとバナジウム、総水銀、鉛を含む他の金属(ロイド)との間には、有意な負または無相関が観察された。これは、1970年代半ばに導入されたいくつかの金属(ロイド)には影響を与えたが、PACには影響を与えなかったことを反映している可能性がある。
The atmospheric deposition of polycyclic aromatic compounds (PACs) is considered a major pathway to isolated lakes and bogs in the Athabasca oil sands region (AOSR), Canada. However, the suite of PACs measured has been limited. We report the detailed depositional history of nitrogen and sulphur heterocyclic PACs using a Pb dated sediment core (1914-2015) near major developments in the AOSR. We observed (1) an exponential growth in the deposition of heterocyclic PACs to recent times with an average doubling time of 12 years, (2) significant breakpoints in PAC fluxes in the mid to late 1980s, and (3) a synchronous increase of PACs with crude oil production (r = 0.82, p = 0.001). NPACs were not detected prior to the 1960s in the sediment core studied, suggesting they may hold promise in serving as indicators for atmospheric PAC deposition of industrial origin. Furthermore, a change in heterocyclic PAC distribution profiles beginning in the 1970-1980s, after the onset of mining, resembling a petcoke signature, was also observed. Significant positive correlations (p < 0.05) were observed between heterocyclic PACs, and several metal(loid)s, including priority pollutant elements, chromium and beryllium, and rare earth elements, cerium, lanthanum and yttrium (r > 0.75), suggesting the potential of a common source or similar transport and fate mechanisms. Significant negative or no correlations were observed between heterocyclic PACs and other metal(loid)s, including vanadium, total mercury and lead, possibly reflecting the impact of broader regulatory controls introduced in the mid-1970s on some metal(loids) but not on PACs, including the installation of electrostatic precipitators in major upgrader stacks.
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