接着剤と象牙質の界面の高解像度メカニカルマッピング。10-methacryloyloxydecyl dihydrogen phosphateのコモノマーの効果について

High-resolution mechanical mapping of the adhesive-dentin interface: The effect of co-monomers in 10-methacryloyloxydecyl dihydrogen phosphate.

• Shinpei Takahashi
• Jun Zhou
• Wurihan
• Naofumi Shimomura
• Yu Kataoka
• Chie Watanabe
• Yo Shibata
• Takahiro Funatsu
• Ping Gao
• Takashi Miyazaki

抄録

接着剤と象牙質の界面に10-メタクリロイルオキシデシルリン酸二水素塩（MDP）が存在すると，カルシウム塩とのイオン結合が可能となり，サブミクロンスケールのレジンと象牙質の相互拡散領域に強固なナノレイヤリングが形成される。MDPは、主に化学結合性を高めるために、ヒドロキシエチルメタクリレート（HEMA）や4-メタクリロイルオキシエチルトリメリット酸（4-MET）などのコモノマーを加えて使用されてきた。しかし，コモノマーの使用は，接着剤と象牙質の界面の剛性を低下させる可能性がある。本研究では、界面の高解像度メカニカルマッピングを用いて、各ターゲット領域のその場での機械的特性をナノスケールで見分けることに成功した。弾性率マッピングによる可視化により、HEMAがMDPの象牙質構造への拡散特性を向上させることが示された。しかし，貯蔵弾性率で示される接着剤と象牙質の界面の剛性は，HEMAを含むMDPの方が4-METを含むMDPよりも明らかに低かった。また，動的押込み試験では，HEMAが存在すると接着層がより変形しやすくなることがわかった。さらに，MDPが結合層に存在すると，重合直線性により粘弾性が大きくなるため，変形性が高まる可能性もある。また，これらの要因は，接着剤と象牙質の界面の剛性を低下させる。本研究の制限の中で，我々の発見は，MDPベースの歯科用接着剤において，4-METがHEMAよりも優れたコモノマーであることを示した。弾性率マッピングとナノインデンテーションは，歯科用接着剤の有効性に関する疑問を解決するための，接着剤-象牙質界面の新しい試験として紹介されています。

The presence of 10-methacryloyloxydecyl dihydrogen phosphate (MDP) at the adhesive-dentin interface enables ionic binding to calcium salts, which results in rigid nano-layering within the submicron scale resin-dentin interdiffusion zone. MDP has been used with additional co-monomers, such as hydroxyethyl methacrylate (HEMA) and/or 4-methacryloyloxyethyl-trimellitic acid (4-MET), mainly to enhance the chemical bonding properties. However, the use of co-monomers may compromise the rigidity of the adhesive-dentin interface. In this study, we use high-resolution mechanical mapping across the interface to discern the in situ mechanical properties of each target region at the nanoscale. Visualization by modulus mapping demonstrated that HEMA increases the diffusion properties of MDP into dentin structures. However, the rigidity of the adhesive-dentin interface indicated by the storage modulus was markedly lower in MDP containing HEMA than in MDP containing 4-MET. Dynamic indentation testing revealed that the bonding layer was more deformable in the presence of HEMA. Moreover, the presence of MDP in the bonding layer might also increase the deformability because the polymerization linearity allows a large degree of viscoelasticity. These factors also diminish the rigidity of the adhesive-dentin interface. Within the limitations of this study, our findings demonstrated that 4-MET is a better co-monomer than HEMA in MDP-based dental adhesives. Modulus mapping and nanoindentation are introduced as new tests for the adhesive-dentin interface to address queries about the effectiveness of dental adhesives.

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