還元グラフェン酸化物と（カルシウム）ケイ酸塩水和物のモノマーとの相互作用：第一原理研究

Interactions between Reduced Graphene Oxide with Monomers of (Calcium) Silicate Hydrates: A First-Principles Study.

抄録

グラフェンは2次元材料であり、機械的、電気的、熱的特性が非常に優れている。したがって、グラフェンをベースとする材料は、ナノコンポジットへの応用に最適である。我々は、珪酸カルシウム水和物（CSHs）複合材料中のグラファイトを酸化・剥離することにより容易に製造できる還元型酸化グラフェン（rGO）を、セメント系材料に使用するために研究した。密度汎関数理論を用いて、rGO表面のヒドロキシル-OH/rGO基やエポキシド/rGO基などの部位と、珪酸塩四面体、カルシウムイオン、OH基などのCSHユニットとの結合を調べた。シミュレーションの結果、OH/rGOとケイ酸塩四面体との間の複雑な相互作用が示され、縮合反応とrGO格子の選択的修復が関与して、原始的なグラフェンが形成された。縮合反応は、カルシウムイオンと水酸基の存在下でも起こった。対照的に、rGO/CSH相互作用は、エポキシrGO表面の初期構造モデルに近いままであった。このシミュレーションは、異なる界面トポロジーを持つrGOを含む特定のCSHを、エポキシド基またはヒドロキシル基のいずれかのコーティングを用いて製造できることを示している。この結果は、CSHユニットとrGOの化学組成の関連性を確立することにより、知識のギャップを埋めるものであり、rGOから水酸基欠陥を除去することにより、湿式化学法を用いて原始的なグラフェンを製造できることを確認するものである。

Graphene is a two-dimensional material, with exceptional mechanical, electrical, and thermal properties. Graphene-based materials are, therefore, excellent candidates for use in nanocomposites. We investigated reduced graphene oxide (rGO), which is produced easily by oxidizing and exfoliating graphite in calcium silicate hydrate (CSHs) composites, for use in cementitious materials. The density functional theory was used to study the binding of moieties, on the rGO surface (e.g., hydroxyl-OH/rGO and epoxide/rGO groups), to CSH units, such as silicate tetrahedra, calcium ions, and OH groups. The simulations indicate complex interactions between OH/rGO and silicate tetrahedra, involving condensation reactions and selective repairing of the rGO lattice to reform pristine graphene. The condensation reactions even occurred in the presence of calcium ions and hydroxyl groups. In contrast, rGO/CSH interactions remained close to the initial structural models of the epoxy rGO surface. The simulations indicate that specific CSHs, containing rGO with different interfacial topologies, can be manufactured using coatings of either epoxide or hydroxyl groups. The results fill a knowledge gap, by establishing a connection between the chemical compositions of CSH units and rGO, and confirm that a wet chemical method can be used to produce pristine graphene by removing hydroxyl defects from rGO.