溶解-沈殿反応によって作製された炭酸アパタイト顆粒の微細構造に及ぼすpHの影響

Effects of pH on the microarchitecture of carbonate apatite granules fabricated through a dissolution-precipitation reaction.

抄録

人工骨の組成と構造はともに骨再生を支配する。ここでは、炭酸カルシウム（CaCO）を酸性度（pH6.0）からpH8.9まで変化させたリン酸塩溶液に浸漬することにより、骨と類似のミネラル組成を有する炭酸アパタイト（CAp）を調製し、得られたCAp顆粒の組成と構造に及ぼすpHの影響を明らかにした。得られたCAp顆粒の組成、結晶形態、および構造は、X線回折、走査型電子顕微鏡、水銀圧入ポロシメトリーなどによってよく明らかにされた。その結果、CaCOからCApへの組成変換速度は、pH8.0やpH8.9よりもpH6.0やpH7.0の方がはるかに高かった。リン酸溶液のpHは、得られたCAp顆粒のマクロアーキテクチャーには影響しなかった。一方、得られたCAp顆粒の組成、結晶形態、マイクロアーキテクチャー、分解挙動はリン酸溶液のpHに影響された。特に、pH6.0-8.9で調製したCAp顆粒の開孔分布と体積は、試料のマイクロアーキテクチャーを反映して変化した。したがって、本研究により、pH制御溶出沈殿反応が、得られるCApの組成、結晶形態、マイクロアーキテクチャー、分解挙動を、そのマクロアーキテクチャーを保ちながら制御するのに有用であることが明らかになった。この知見は、骨再生のための人工骨の設計に基礎的な洞察を与えるものである。

Both the composition and architecture of artificial bone govern bone regeneration. Herein, carbonate apatite (CAp), which has a similar mineral composition to bone, was prepared by immersing calcium carbonate (CaCO) in a phosphate solution with varying acidification levels (pH 6.0) to pH 8.9, to reveal the influence of pH on the composition and architecture of the resultant CAp granules. The composition, crystal morphology, and architecture of resultant CAp granules was well-characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, mercury intrusion porosimetry and so on. Consequently, the rate of compositional transformation from CaCO to CAp was much higher at pH 6.0 and pH 7.0 than pH 8.0 and pH 8.9. The pH of the phosphate solution did not affect the macroarchitecture of the resultant CAp granules. In contrast, the composition, crystal morphology, microarchitecture, and degradation behavior of the resultant CAp granules were affected by pH of the phosphate solution. In particular, the open-pore distributions and volumes of the CAp granules prepared at pH 6.0-8.9 were changed to reflect the microarchitecture of the samples. Therefore, this study revealed that the pH-controlled elution precipitation reaction is useful for controlling the composition, crystal morphology, microarchitecture, and degradation behavior of the resultant CAp, while preserving its macroarchitecture. Our findings provide fundamental insights into the design of artificial bones for bone regeneration.